Surface structuration of metal-organic frameworks using tip-based lithographies
- Autores: Carlos Carbonell Fernández
- Directores de la Tesis: Daniel Maspoch Comamala (dir. tes.), Jordi Pascual Gainza (dir. tes.), Inhar Imaz (dir. tes.)
- Lectura: En la Universitat Autònoma de Barcelona ( España ) en 2014
- Idioma: inglés
- Tribunal Calificador de la Tesis: Félix Zamora Abenades (presid.), Marta Mas Torrent (secret.), Jorge Gascón Sabaté (voc.)
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- Resumen
La presente Tesis Doctoral se ha dedicado al estudio, desarrollo e implementación de métodos para la síntesis y micro- nanoestructuración de materiales metal-orgánicos porosos (MOFs, Metal-Organic Frameworks) sobre superficies. La importancia en la estructuración de MOFs con alta resolución radica en la necesidad de su integración en microdispositivos, especialmente de tipo sensor. En el primer capítulo se realiza una prospección bibliográfica sobre el estado del arte en MOFs, con una breve introducción histórica, las principales rutas sintéticas, propiedades y aplicaciones. Se introducen también los nano-MOFs (NMOFs) con sus particularidades tanto sintéticas como relativas a sus propiedades y aplicaciones. Este capítulo incluye el trabajo de revisión titulado “Nanoscale Metal-Organic Materials”, Chemical Society Reviews (2010) donde se da una descripción extensa y más genérica sobre materiales Metal-Orgánicos. El Capítulo 2 cita los objetivos generales y particulares de la presente Tesis Doctoral. En el Capítulo 3 se introduce la nanoestructuración de MOFs en superficie y se desarrolla un nuevo método para nanoestructurar un MOF en particular (HKUST-1) sobre superficies con precisión nanométrica y al nivel de monocristales. Además de desarrollar un nuevo y versátil método para nanoestructurar HKUST-1 en superficies, se estudia cómo influye la funcionalización de la superficie sobre el crecimiento, nucleación y orientación cristalina. Los resultados de este capítulo se incluyen en el artículo “Single-Crystal Metal-Organic Framework Arrays”, Journal of the American Chemical Society, (2011). A partir del análisis de los resultados y problemáticas aparecidas en el capítulo anterior, en el Capítulo 4 se desarrolla una nueva aproximación que permite ampliar el abanico de MOFs viables para su estructuración. Así, en este capítulo se estudian las características de la nueva aproximación basada en combinar reactivos en volúmenes del orden de los femtolitros (10-15 l) utilizando una sonda de nanolitografía por microfluídica. Se demuestra la habilidad para realizar diferentes reacciones químicas y bioquímicas confinadas en dicho rango de volúmenes. Más adelante se demuestra la utilidad de la nueva aproximación para estructurar MOFs diferentes en un espacio micrométrico de una superficie realizando química combinatoria. Finalmente, se demuestra que dicha aproximación se puede utilizar para la detección combinatoria de posibles nuevos materiales, en nuestro caso se descubren dos nuevos bioMOFs. Los resultados de este trabajo se incluyen en el artículo “Femtolitre Chemistry assisted by microfluidic pen lithography” Nature Communications, (2013).
