Strain and interface-induced charge, orbital and spin orderings in transition-me tal oxide perovskites
- Autores: David Pesquera Herrero
- Directores de la Tesis: Javier Rodríguez Viejo (dir. tes.), Josep Fontcuberta i Griñó (dir. tes.)
- Lectura: En la Universitat Autònoma de Barcelona ( España ) en 2014
- Idioma: inglés
- Tribunal Calificador de la Tesis: Chris Bernhardt (presid.), Jorge Iñiguez González (secret.), Andrés Felipe Santander Syro (voc.)
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- Resumen
Los óxidos de metales de transición muestran una gran variedad de propiedades físicas y químicas que los hacen candidatos potenciales para diversas aplicaciones tecnológicas. El origen de esta diversidad yace en un complejo puzzle de interacciones que aún requiere de una mayor observación y experimentación que permita juntar todas las piezas. Una pieza angular en este puzzle viene dada por los electrones d de los metales de transición que forman las bandas de conducción o de valencia. Estos electrones interactúan entre ellos, y con los electrones de los oxígenos vecinos, transportando carga u ordenando sus momentos magnéticos en diversas maneras, siendo muy susceptibles a las características estructurales o a parámetros externos como temperatura, presión, campos electromagnéticos, etc. Es por tanto de gran interés para el entendimiento de la física que gobiernas las propiedades de los óxidos de metales de transición examinar su estructura electrónica y explorar su respuesta en función parámetros intrínsecos del material o de parámetros extrínsecos inducidos sobre él. La posibilidad de realizar dichos experimentos ha sido posible en las últimas décadas, gracias al desarrollo de laboratorios de luz sincrotrón, que han ayudado a perfeccionar las técnicas de rayos-X, que permiten emplear las interacciones fotón-electrón para investigar la configuración electrónica de diferentes elementos independientemente. Además, la polarización de la luz ha podido ser usada como herramienta en los últimos años para revelar la estructura fina de las configuraciones electrónicas y explorar la anisotropía de la distribución electrónica y del ordenamiento magnético. En la presente tesis hemos sacado provecho de estas técnicas, y de otras más estándar, para monitorizar el ordenamiento electrónico y de espines en diferentes compuestos de óxidos de metales de transición: 1. Influencia de la tensión en la distribución electrónica de capas finas de óxidos de metales de transición: Al crecer capas nanométricas de estos materiales en sustratos cristalinos, las propiedades del material masivo pueden verse profundamente modificadas, debido a la ruptura de simetría inducida en torno a los iones de metales de transición por la tensión impuesta por el crecimiento coherente de las capas, que adaptan su red cristalina a la del sustrato. Estudiamos en esta tesis cómo la tensión en capas finas puede inducir localización de carga, y cómo dependiendo del signo de la tensión, distintas configuraciones electrónicas pueden estabilizarse, favoreciendo diferentes estados orbitales que pueden influir en el ordenamiento de los espines, como demostraremos en materiales que presentan orden magnético. Las distorsiones estructurales inducidas por la tensión pueden también modificar la estructura de bandas debido a las alteraciones producidas en los enlaces entre los iones de metales de transición y los oxígenos. Como demostramos en esta tesis, efectos de covalencia han de ser tenidos en cuenta ya que se correlacionan visiblemente con las propiedades macroscópicas. 2. Efecto de la ruptura de simetría en la superficie de óxidos de metales de transición: A pesar de que los efectos debidos a la tensión son importantes y pueden dominar la respuesta de las capas finas, en las intercaras puede existir una considerable ruptura de simetría al imponerse un entorno atómico totalmente distinto, que alterará notablemente la estructura electrónica de los metales de transición. En esta tesis se ha dedicado un amplio esfuerzo para desentrañar los efectos de intercara y separarlos de los efectos debidos a la tensión. Se ha dedicado una atención especial a la superficie libre de estos óxidos, donde la importante ruptura de simetría -en la superficie en contacto con el vacío o la atmósfera- puede producir profundas alteraciones en la estructura electrónica local e inducir importantes efectos de localización de carga. 3. Reconstrucciones en las intercaras de heteroestructuras de óxidos de metales de transición: Al crecer heteroestructuras de óxidos de metales de transición, la configuración en las intercaras puede también sufrir reestructuraciones dando lugar a desviaciones de carga o a reconstrucciones orbitales o magnéticas. Aquí exploramos estos fenómenos en las intercaras entre distintos óxidos mostrando cómo la jerarquía orbital pude ser modificada en las intercaras mediante la apropiada selección de materiales y de orientaciones cristalográficas. Nuestro estudio se ha focalizado en diferentes sistemas de gran interés en la actualidad (manganitas de valencia mixta, niquelatos y heteroestructuras LaAlO3 / SrTiO3) en los que el conocimiento adquirido sobre las configuraciones inducidas por efectos de tensión y de intercaras puede proveer un mayor entendimiento de las propiedades observadas en estos materiales. No obstante, la metodología empleada en este trabajo y las conclusiones derivadas de nuestros resultados pueden ser de amplia relevancia para el entendimiento de los fenómenos de intercara de otros sistemas de óxidos de metales de transición.
