Esta Tesis Doctoral investiga el desarrollo de catalizadores soportados en monolitos de carbón fabricados mediante impresión 3D, destinados a la hidrogenación de CO2 a CH4 y a la descomposición catalítica de N2O. El trabajo se enmarca en la búsqueda de soluciones catalíticas eficientes, estables y escalables para la mitigación de gases de efecto invernadero, con especial atención a procesos industrialmente viables y económicamente sostenibles. La principal innovación de la tesis es la utilización de monolitos de carbón impresos mediante 3D como soportes catalíticos, que permiten un control preciso de la geometría de los canales y presentan ventajas frente a monolitos cerámicos o metálicos tradicionales, como mayor superficie específica, facilidad de diseño y buena estabilidad. Se evalúan distintas geometrías de canal, por un lado una geometría convencional de canales paralelos y por otro lado un diseño de canales circulares interconectados. Se demuestra que el diseño de canales circulares interconectados mejoran la transferencia de masa sin penalizar la caída de presión. En la hidrogenación de CO2, se estudian catalizadores NiO-CeO2, destacando el uso de níquel como metal activo de bajo coste. Los resultados muestran que tanto el tamaño de partícula como la geometría del monolito influyen significativamente en la actividad catalítica. Seguidamente, la incorporación de una capa protectora de MgO permite evitar la infiltración del níquel en la porosidad del soporte carbonoso, mejorando la conversión de CO2 en catalizadores soportados, aunque con efectos adversos en catalizadores en polvo. El trabajo profundiza además en el estudio mecanístico de la metanación de CO2 y de mezclas COx mediante técnicas avanzadas in situ y operando. Se demuestra que los catalizadores basados en nanopartículas presentan alta actividad y selectividad, alcanzando conversiones cercanas al equilibrio termodinámico, y que la co-metanación CO2 + CO es viable y escalable en monolitos impresos en 3D. Por último, la tesis confirma la aplicabilidad de estos monolitos de carbón en la descomposición catalítica de N2O sobre catalizadores Rh/Ce0.9Pr0.1O2, donde los diseños de canales interconectados mejoran notablemente la conversión y la transferencia de masa bajo condiciones cercanas a las industriales. En conjunto, la tesis demuestra el gran potencial de los monolitos de carbón impresos en 3D como soportes catalíticos avanzados para procesos de valorización y mitigación de gases de efecto invernadero.
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