Self-assembly of biodegradable polymers from the macro to the nanoscale: processing, structure and biodegradation

• Autores: Mario Iván Peñas Nuñez
• Directores de la Tesis: Alejandro Jesús Müller Sánchez (dir. tes.), Rebeca Hernández Velasco (codir. tes.)
• Lectura: En la Universidad del País Vasco - Euskal Herriko Unibertsitatea ( España ) en 2024
• Idioma: inglés
• Programa de doctorado: Programa de Doctorado en Química Aplicada y Materiales Poliméricos por la Universidad del País Vasco/Euskal Herriko Unibertsitatea
• Materias:
  • Química
• Enlaces
  • Tesis en acceso abierto en: ADDI
• Resumen

  • La contaminación por plásticos es uno de los principales problemas hoy en día, como demuestra la publicación de los objetivos sostenibles de la ONU. Una posible solución abarca el diseño y desarrollo de materiales poliméricos novedosos que cumplan estos criterios medioambientales, reduciendo la dependencia de las materias primas fósiles, como pueden ser los biopoliésteres, como potenciales alternativas a los polímeros comunes. Sin embargo, es necesaria una mayor investigación sobre estos materiales para su utilización en diversas aplicaciones, especialmente en relación a su biodegradación.

    Esta tesis doctoral está enfocada al estudio del ensamblaje de biopoliésteres semicristalinos en masa y disolución, en tres sistemas diferentes: filmes ultrafinos nanoestructurados, recubrimientos biobasados y mezclas de poliésteres semicristalinos, e hidrogeles formados por auto-ensamblaje de copolímeros.

    En este proyecto se han obtenido filmes ultrafinos por deposición secuencial de polibutilén succinato (PBS), poli(ε-caprolactona) (PCL) y un copolímero tipo aleatorio (PBS-ran-PCL) a partir de disoluciones orgánicas, dando como resultado películas de composición y morfología dependientes de la última capa depositada. La degradación enzimática ha sido estudiada en profundidad en filmes de PBS, y se ha propuesto la modulación de la degradación mediante recubrimientos multicapa de alginato y quitosano, debido al efecto barrera en función del número de capas de alginato y quitosano, el cual dificulta la difusión de la enzima a través del recubrimiento. Una segunda posibilidad de regulación conllevó la preparación de materiales autodegradables, mediante la coextrusión de poliésteres y enzimas. Se llevó a cabo una primera aproximación con partículas de alginato con enzima en su interior y PBS, lo que derivó en la preparación de filmes autodegradables de mezsclas de PBS, PLA y PBAT, con resultados mucho más destacables. Finalmente, la preparación de hidrogeles con bloques cristalizables a partir de disoluciones acuosas de copolímeros tipo bloque de PEO y PCL dio lugar a la aplicación de estos hidrogeles como biotintas en impresión 3D, a partir de hidrogeles de copolímeros estrella de 4 brazos.