Esta tesis doctoral aborda el desarrollo, caracterización y evaluación de materiales reticulares metal-orgánicos (MOFs) con morfología bidimensional (2D), orientados a su aplicación en catálisis térmica y fotocatálisis, con especial énfasis en procesos energéticamente sostenibles. La investigación se centra en MOFs basados en porfirinas, cuyo diseño estructural permite obtener láminas de espesor nanométrico con elevada accesibilidad a los centros activos, lo que mejora notablemente su eficiencia catalítica frente a sus análogos tridimensionales. Se estudian reacciones de oxidación aeróbica de hidrocarburos bencílicos como prueba de concepto, analizando la estabilidad estructural de los MOFs 2D bajo condiciones de reacción y proponiendo un mecanismo catalítico heterogéneo, sin formación significativa de radicales libres. En paralelo, se evalúa el comportamiento fotocatalítico de estos materiales en la generación de hidrógeno mediante irradiación con luz visible, tanto en presencia de agentes sacrificio como en condiciones de ruptura global del agua. Un componente clave de la tesis es la formación de heterouniones entre MOFs 2D y otros materiales bidimensionales conductores, como el grafeno y los MXenos (por ejemplo, Ti₃C₂), para favorecer la separación eficiente de cargas fotoinducidas y minimizar la recombinación electrónhueco. Estas heteroestructuras tipo II o tipo S muestran un incremento sustancial en la actividad fotocatalítica, confirmando el papel sinérgico de ambos componentes. En conjunto, los resultados obtenidos demuestran el enorme potencial de los MOFs 2D, tanto como catalizadores aislados como formando parte de heterouniones, abriendo nuevas vías en el diseño de materiales avanzados para procesos clave en la transición energética, como la producción de hidrógeno verde a partir de agua.
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