Degradación fotocatalítica de alcoholes derivados del mezcal con una producción simultánea de H2 empleando escorias metalúrgicas

• Autores: Claudia Victoria Montoya Bautista
• Directores de la Tesis: Rosa María Ramírez Zamora (dir. tes.), Rodolfo Zanella Specia (dir. tes.)
• Lectura: En la Universidad Nacional Autónoma de México ( México ) en 2019
• Idioma: español
• Enlaces
  • Tesis en acceso abierto en: ru.dgb.unam.mx
• Resumen
  • español

    El objetivo principal de este trabajo ha sido evaluar el proceso de degradación de alcoholes derivados del mezcal, con una producción simultánea de hidrógeno, empleando escorias metalúrgicas de cobre como fotocatalizadores.

    En términos generales, esta investigación fue realizada en 8 etapas que se sintetizan a continuación:

    La primera, consistió en un muestreo de los subproductos de la destilación del mezcal (cabezas y colas), realizado en tres diferentes empresas mezcaleras ubicadas en el estado de Oaxaca, donde se genera la mayor producción de mezcal a nivel nacional. La recolección de muestras permitió caracterizar su composición y determinar la concentración de alcoholes presentes en ambas fracciones. Esos datos se utilizaron para preparar la disolución a utilizar en las pruebas de degradación.

    En la segunda etapa se realizaron dos clases de tratamiento (térmico y por molienda) a la escoria de cobre (COB) con la finalidad de mejorar sus propiedades fotocatalíticas. Por una parte, el tratamiento térmico favoreció la transformación de las fases cristalinas del material; al calcinarlo (en aire estático a 800 C) la fayalita (Fe2SiO4) fue convertida en hematita (a-Fe2O3), y posteriormente se transformó en otras fases de hierro a través de su reducción química (H2/N2). Por otra parte, el tratamiento de COB por molienda mecánica, realizado con bolas de acero (Fe) y de zirconia (ZrO2), permitió reducir el tamaño de partícula del material. En general, todos los productos modificados fueron caracterizados por difracción de rayos X, microscopia electrónica de barrido, reflectancia difusa UV-vis, y técnicas como potencial a circuito abierto y espectroscopía de impedancia que permitieron determinar sus propiedades electroquímicas y fotoelectroquímicas.

    En tercer lugar, fueron realizadas las pruebas de degradación (de alcoholes) y producción de hidrógeno empleando diferentes condiciones experimentales. Las primeras pruebas se llevaron a cabo empleando metanol, propanol y alcohol isoamílico como agentes de sacrificio modelo para la degradación. La eficiencia cuántica aparente (ECA), fue evaluada como parte de la cuarta sección de este trabajo, empleando luz UV y lámparas de simulación solar para promover el proceso de fotocatálisis y producción de hidrógeno.

    En la quinta etapa se realizó el estudio cinético de producción de hidrógeno empleando al fotocatalizador que presentó el mejor desempeño, además de metanol, propanol y alcohol isoamílico como sustratos en experimentos independientes. De manera adicional, se utilizaron: 1) mezclas de los tres alcoholes simulando un efluente de los subproductos de la destilación del mezcal y 2) una muestra real de cabezas y colas obtenida mediante un muestreo.

    En adición a estos experimentos, fueron evaluados los ciclos efectivos de operación del fotocatalizador, como parte de la sexta sección de esta investigación.

    En una extensión del trabajo (séptima etapa), se realizaron depósitos metálicos sobre la escoria por medio una técnica conocida como fotodepósito, se evaluaron depósitos de Pt, Ag, Ni y una mezcla de Ag y Ni. Estos nuevos fotocatalizadores compuestos fueron colocados sobre vidrio convencional para producir películas delgadas; cada material obtenido se caracterizó por medio de DRX, MET y reflectancia difusa UV-vis. El desempeño de estos catalizadores, en términos de producción de hidrógeno y ciclos efectivos de operación, también fue evaluado. Los resultados de esta sección fueron obtenidos como parte de una estancia de investigación en la Universidad de la Columbia Británica.

    En la parte final de este manuscrito de tesis se presenta una propuesta del mecanismo de reacción para la degradación de metanol, por considerarlo una molécula modelo, así como la producción de hidrógeno en el proceso de fotocatálisis tomando en cuenta la producción de radicales hidroxilo y el potencial zeta del fotocatalizador.

    También se muestra un breve análisis de costos de la producción de hidrógeno.

  • English

    The main goal has been to evaluate the degradation process of alcohols (by-products of mezcal distillation) with a simultaneous hydrogen production using copper slag as photocatalyst for providing an economically viable method on reduce water pollution and health impact by the mezcal industry wastes.

    This research was realized in eight stages. The first, was related to sampling recollection and characterization of by-products of mezcal distillation. The next phases consisted in transformations of copper slag by different processes for achieving the maximum hydrogen production and alcohol degradation. The material was subjected to thermal transformations with high temperature and gas atmospheres (oxidation and reduction); mechanical milling with zirconium and steel balls in alumina jars the last one transformation was a photocatalytic deposition of nanoparticles. All the transformations and the raw material were evaluated.

    The final chapter show a reaction mechanism for methanol degradation and hydrogen production, and an economic evaluation for hydrogen production.