Resumen de Complejos de lantánidos con propiedades predeterminadas: sistemas basados en macrociclos con grupos 6-metilpicolinato
En la presente Tesis Doctoral se han desarrollado nuevas plataformas estructurales basadas en complejos de los iones lantánidos con potencial aplicación en la separación selectiva de los mismos y en Imagen por Resonancia Magnética (IRM). Tres de los sistemas estudiados incorporan receptores basados en un esqueleto macrocíclico derivado de azacoronas, mientras que el cuarto está basado en una estructura macrocíclica derivada del azapiridinofano. A las cuatro plataformas se les han anclado cadenas colgantes 6-metilpicolinato en los nitrógenos pivote para aumentar su solubilidad en agua, su denticidad y sus propiedades coordinantes hacia los iones trivalentes de los lantánidos. Los receptores pueden clasificarse en dos grupos atendiendo a su estructura y objetivos de estudio: - Receptores con un tamaño de cavidad que aumenta gradualmente. - Receptores con una estructura macrocíclica aromática y rígida. El fin último de este exhaustivo estudio estructural es entender como afectan los principales factores de diseño de ligandos macrocíclicos (tamaño, forma, flexibilidad, número de átomos dadores, conformación, moléculas de agua coordinadas, rigidez�) a las propiedades cinéticas, termodinámicas y estructurales y utilizar la información obtenida para el diseño racional de nuevos receptores con aplicaciones programadas. La caracterización de los sistemas objeto de estudio se realizó utilizando tanto métodos experimentales como métodos de química computacional. Por ello, en la segunda parte de esta Tesis se llevó a cabo un análisis computacional que permitió seleccionar los procedimientos de cálculo que reproducen mejor las geometrías moleculares en disolución acuosa de los complejos de los iones Ln3+ con relevancia en IRM.
