1. Introducción o motivación de la tesis: Tres de los principales problemas medioambientales a los que se enfrenta el ser humano en este siglo son el calentamiento global, la contaminación de agua y aire y la sobreexplotación de recursos naturales. El calentamiento del planeta está directamente relacionado con el efecto invernadero que produce la concentración de gases como el dióxido de carbono en la atmósfera. Este aumento tan elevado en tan poco tiempo no parece responder, a priori, a ningún patrón natural, sino que parece estar relacionado más bien con emisiones antropocéntricas [1][2]. Numerosos estudios han demostrado que dicho calentamiento está llevando a la tierra a un estrés climático y su mitigación es una prioridad para la Unión Europea [3]. Entre los objetivos, está la reducción de las emisiones de gases de efecto invernadero en un 40% para 2030. La contaminación y la sobreexplotación de recursos está relacionada con un modelo económico tradicional y lineal (extracción-producción-uso-desecho). En los últimos años se ha puesto en valor el concepto "economía circular", que promueve la sostenibilidad ambiental a través del reciclado y la reutilización de residuos. Por otra parte, una solución a la cada vez mayor concentración de CO2 en la atmósfera pasa por el cambio de un modelo lineal de captura y almacenamiento de carbono (CCS) a un modelo circular de captura y uso de carbono (CCU) [4]. El sector de la construcción es uno de los que más emisiones de CO2 y residuos produce al año [5]. En este sentido, numerosas investigaciones buscan soluciones para la mitigación del cambio climático.
2.Contenido de la investigación: Esta Tesis doctoral pretende aportar soluciones dentro del marco de la mitigación del cambio climático en hábitats urbanos a través de la reducción del nivel de CO2 atmosférico mediante, por un lado, el desarrollo de nanomateriales captadores de CO2 que puedan ser susceptibles de incorporarse en materiales de construcción y, por otro lado, mediante la producción de materiales de construcción con curado acelerado de CO2: a.- con un uso reducido de cemento y áridos naturales y b.- activados alcalinamente.
En esta Tesis se ha estudiado, en primer lugar, la capacidad, naturaleza y propiedades de la captura de CO2 de cuatro nanomateriales porosos: una organohidrotalcita Mg-Al con dos tipos de anión interlaminar orgánico (tetradecanoato y dodecilsulfato), dos tipos de organosílica mesoporosa, una con puentes de etileno y otra con puentes de fenileno y un carbón mesoporoso ordenado con el objetivo de aplicarlos en captura directa de CO2 o como incorporación a materiales de construcción base-cemento. En segundo lugar, se ha realizado un estudio de la compatibilidad de algunos de los materiales adsorbentes estudiados con materiales cementantes con el objetivo de determinar su posible incorporación a estos materiales. En tercer lugar, se realizó un estudio del efecto de la temperatura y curado en cámara de carbonatación acelerada en morteros activados alcalinamente con residuos de construcción y demolición sin tratamiento previo con un primer objetivo de reducir el impacto ambiental que produce el almacenamiento de estos residuos en vertedero y con el segundo objetivo de aumentar la captura de CO2 a través de la carbonatación acelerada. Por último, se estudió el efecto del curado con CO2 en morteros porosos con alto contenido de cenizas volantes y residuos de construcción y demolición con los objetivos de revalorizar estos residuos incorporándolos a nuevos materiales base-cemento y aumentar la captura de CO2 a través de la carbonatación acelerada. Los resultados de esta investigación pueden contribuir a la reducción de la huella de carbono y al desarrollo de una economía circular en el sector de la construcción.
3.Conclusión: A partir de los trabajos realizados, se ha llegado a las siguientes conclusiones: 1. Los resultados obtenidos en el estudio de adsorción de las organohidrotalcitas, mostraron una mayor adsorción de CO2 en organohidrotalcitas con anión dodecilsulfato sin calcinar respecto a las de anión tetradecanoato, lo cual podría estaría relacionado con el mayor espaciado interlaminar debido al tamaño del anión. La calcinación de las muestras dio lugar a un incremento del diámetro medio y el volumen total de los poros. La muestra con anión tetradecanoato calcinada presentó la mayor capacidad de adsorción de CO2 de todas las muestras estudiadas (176.66 mg/g a 0°C) y supone una capacidad de adsorción un 24.4% superior a los mejores resultados obtenidos utilizando hidrotalcitas Mg-Al con anión carbonato calcinadas. En todos los casos, la naturaleza de la adsorción fue física.
2. El estudio de una organosílice mesoporosa (PMO-Etano) presentó la mayor capacidad de adsorción de CO2 se alcanzó a una temperatura de 0°C y 34 atm (827.8 mg/g). Tras 10 ciclos de adsorción-desorción, se produjo una pequeña pérdida de capacidad de adsorción en todos los casos, con un máximo del 2.58% para la muestra a 35°C. Estos resultados indican que el material puede ser reutilizado durante al menos 10 ciclos como adsorbente de CO2 en procesos multicíclicos de captura reversible.
3. El estudio para una organosílice mesoporosa (PMO-Benceno) la máxima capacidad de captura se alcanzó a una temperatura de ensayo de 0°C y 34 atm (638.2 mg/g). La máxima pérdida de capacidad de adsorción fue del 1.45% para la muestra a 0°C tras 10 ciclos de adsorción-desorción. En consecuencia, este material podría utilizarse en procesos industriales de captura mediante cambios de presión.
4. El trabajo de estudio del carbón CMK-3 presentó una porosidad de tipo mesoporosa con un 20% de microporos. La naturaleza de la adsorción fue física y la mayor capacidad de captura se obtuvo a 0°C y máxima presión relativa (726,7 mg/g), aunque el mejor rendimiento tras 10 ciclos de adsorción-desorción se obtuvo para 10°C, con sólo un 2% de pérdida de capacidad de captura.
5. Los resultados de compatibilidad mostraron que las mezclas de cemento e hidrotalcita aceleraron e intensificaron la hidratación del cemento en casi todos los casos. Las muestras con PMO-Etano retrasaron la hidratación hasta 20 horas y las muestras con PMO-Benceno mostraron una casi total inhibición de la hidratación y fraguado del cemento.
6. El estudio de morteros activados alcalinamente con sustitución de cenizas volantes (CV) por residuos de construcción y demolición (RCD) mostró que la reducción de la temperatura de curado a 50°C en muestras 100% CV o el curado a 70°C para muestras con sustitución de CV por RCD al 70% podrían ser una opción viable para su aplicación en adoquines prefabricados.
7. El estudio del efecto del curado en atmósfera de CO2 de morteros porosos con sustitución de cemento por CV y de árido natural por RCD mostró que la sustitución de árido aportó mayor porosidad, lo cual estaría relacionado con una pérdida de resistencia mecánica. Las mayores resistencias se alcanzaron en muestras con árido natural y carbonatación acelerada. A 28 días, las muestras curadas en cámara climática convencional presentaron una porosidad accesible similar a las curadas en cámara de carbonatación acelerada. Esto podría deberse a una gran accesibilidad del CO2 a la estructura porosa del mortero.
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