Influencia de los microorganismos y parámetros fisicoquímicos (radiación, temperatura) en la integridad de las barreras de contenedor de cobre y bentonita de los almacenamientos geológicos profundos
- Autores: Mar Morales Hidalgo
- Directores de la Tesis: Mohamed Larbi Merroun (codir. tes.), Fadwa Jroundi Mesbahi (codir. tes.)
- Lectura: En la Universidad de Granada ( España ) en 2024
- Idioma: español
- ISBN: 9788411956604
- Número de páginas: 417
- Títulos paralelos:
- The influence of microorganisms and physicochemical parameters (radiation, temperature) on the integrity of the copper canister and bentonite in deep geological repositories
- Tribunal Calificador de la Tesis: Nabir Ben Omar el Bakali (presid.), Francisco Javier Huertas Puerta (secret.), Yon Ju Nam (voc.)
- Programa de doctorado: Programa de Doctorado en Biología Fundamental y de Sistemas por la Universidad de Granada
- Materias:
- Enlaces
- Tesis en acceso abierto en: DIGIBUG
- Resumen
Los residuos radiactivos de alta actividad (RRAA, por sus siglas en español) pueden emitir radiación durante cientos de miles de años. Para gestionar este riesgo y proteger la biosfera los RRAA se confinarán en almacenamientos geológicos profundos (AGP). Este método de almacenamiento consiste en un sistema de múltiples barreras que incluye un contenedor metálico resistente a la corrosión (fabricado con acero al carbono, cobre, etc.), rodeado de materiales de relleno y sellado, como arcilla bentonita o cemento, todo ello colocado a profundidades de hasta 1.000 metros en una roca madre hospedadora geológicamente estable. Supone un desafío significativo el tener que garantizar la seguridad de este sistema durante largos periodos de hasta 100.000 años. Por este motivo, se han estudiado extensamente las propiedades químicas, físicas y geológicas de estas barreras, sin embargo, el impacto de los microorganismos sobre ellas y bajo condiciones relevantes para el almacenamiento, sigue siendo aún un área relativamente inexplorada. Investigaciones recientes se han centrado en comprender la influencia de microorganismos, tanto autóctonos como accidentalmente incorporados durante la construcción, en la seguridad del almacenamiento. Estos microorganismos podrían afectar la integridad y estabilidad de este sistema de almacenamiento a través de diferentes procesos, entre los que se incluyen la corrosión del contenedor metálico, la alteración de la mineralogía de la bentonita/roca hospedante, la transformación de la especiación química de los radionúclidos, y la generación de gases que aumentarían la presión interna.
ENRESA (Empresa Nacional de Residuos Radiactivos S.A.) es la organización responsable de la gestión de residuos radiactivos en España y quien está liderando la planificación y desarrollo del futuro almacenamiento geológico profundo español. El programa español aún se encuentra en sus primeras etapas, pero ya se han definido algunos detalles, como la selección inicial de materiales de referencia, entre los que destaca la bentonita de "El Cortijo de Archidona", conocida como FEBEX (Full-scale Engineered Barriers Experiment). Esta bentonita ha sido sometida a extensos ensayos geoquímicos y mineralógicos para evaluar su idoneidad como barrera artificial, mientras que la investigación sobre su microbiología apenas ha comenzado a lo largo de la última década.
De acuerdo con lo mencionado anteriormente, el principal objetivo de esta tesis doctoral es evaluar los efectos de diversos factores fisicoquímicos, como la radiación, las altas temperaturas, la compactación de la bentonita y la actividad del agua, así como factores bióticos, entre ellos la actividad de las bacterias reductoras de sulfato (SRB por sus siglas en inglés), sobre la estabilidad de las barreras artificiales del AGP. En particular, el estudio se ha centrado en la bentonita española y contenedores metálicos basados en cobre bajo condiciones relevantes para el almacenamiento. Otro objetivo importante ha sido investigar la respuesta de los microorganismos autóctonos de la bentonita en caso de fallo del sistema, incluyendo situaciones donde radionúclidos como el selenio o el uranio pudieran liberarse y filtrarse al ambiente circundante.
En una primera fase se investigó un escenario más realista que consideraba los efectos combinados de alta densidad de compactación (1,6 g/cm3) y radiación gamma (14 kGy o 28 kGy), así como condiciones de saturación de agua, presencia de bacterias reductoras de sulfato y una atmósfera anóxica en bloques de bentonita FEBEX. Además, los bloques de bentonita contenían un disco de cobre puro (Cu) para estudiar la corrosión bajo estas condiciones. Los análisis microbiológicos mediante métodos moleculares (Next-generation sequencing) y dependientes de cultivo revelaron que las condiciones de compactación, el entorno anóxico y la baja disponibilidad de nutrientes favorecían la proliferación de microorganismos formadores de esporas. Más específicamente, tras un año de incubación, se identificaron géneros resistentes a condiciones adversas, como Saccharopolyspora, Streptomyces, Massilia y Acinetobacter. Por otra parte, la radiación gamma parecía tener un efecto negativo sobre la viabilidad de los microorganismos heterótrofos aeróbicos y las BSR. No obstante, se observó que un periodo de incubación de los bloques de bentonita previo a la exposición de radiación mejoraba la resistencia microbiana a este agente. Los estudios de corrosión del cobre revelaron que los óxidos de este metal, especialmente CuO, eran los productos de corrosión predominantes en todas las muestras. Además, la radiación gamma ralentizó la corrosión biótica al impactar negativamente en la microbiota y promover la precipitación de sales, incluidos posibles sulfatos de cobre. Las SRB fueron responsables de la formación de sulfuros de cobre biogénicos, los cuales se hallaron exclusivamente en la bentonita. A pesar de estos efectos, tanto la radiación como las demás condiciones experimentales no alteraron negativamente las propiedades mineralógicas de la bentonita FEBEX que se mantuvieron estables tras un año de incubación.
Una vez sellado, el almacenamiento pasará por varias fases durante los próximos miles de años. Inicialmente, la interfaz metal-bentonita estará expuesta a condiciones secas, óxicas y a temperaturas de alrededor de 100 ºC debido a los residuos radiactivos almacenados. Con el tiempo estas temperaturas disminuirán gradualmente, estabilizándose por encima de los 60 ºC durante unos cientos de años. En este contexto, la presente tesis doctoral también investiga los efectos de las altas temperaturas sobre la microbiología de la bentonita, la corrosión del cobre y la estabilidad mineralógica y química de la bentonita. En concreto, estos estudios simulan un posible fallo del sistema que incluye la fuga de residuos (selenio), la infiltración de aguas subterráneas que provoca la pérdida de compactación de la bentonita (bentonita hipersaturada de agua), la disponibilidad de donadores y aceptores de electrones (acetato, lactato, sulfato) y una alta actividad bacteriana (un consorcio bacteriano compuesto por especies identificadas de forma natural en la bentonita española). Para llevar a cabo estos estudios, se añadió selenito de sodio (2 mM) como análogo inactivo del isótopo radiactivo crítico 79Se. Tras dos meses de incubación, tanto la alta temperatura (60 ºC) como el tratamiento térmico (tindalización a 110 ºC) promovieron el crecimiento de géneros termófilos nativos de la bentonita tales como Clostridium, Pseudomonas, Caloribacterium y Thermaerobacter. Además, el consorcio bacteriano modificado influyó significativamente en las comunidades microbianas, resultando en la predominancia de Stenotrophomonas y Pseudomonas. Por otro lado, este consorcio tuvo un notable impacto en la reducción de Se(IV) como se evidenció por el cambio de color a naranja tras solo 4 días de incubación, indicando la presencia de Se(0). Este hallazgo se confirmó mediante análisis con espectrometría de masas, que mostró una reducción del Se(IV) soluble de casi el 100 % en los tratamientos con consorcio bacteriano tras 2 meses de incubación. Además, mediante técnicas microscópicas y espectroscópicas se corroboró esta reducción de Se(IV) que ocurrió en forma de nanopartículas de Se(0) con diversas morfologías, así como nanoagregados de Se+Fe que probablemente correspondían al mineral ferroselita (FeSe2). En ausencia del consorcio bacteriano el porcentaje de reducción fue mucho menor, aunque aún se observó, posiblemente facilitado por la presencia de donadores y aceptores de electrones. Debido a la naturaleza insoluble y estable de Se(0) y las fases minerales como FeSe2, la reducción de Se(IV) soluble promovería eficazmente la bioinmovilización de este metaloide. Así pues, las comunidades microbianas en la bentonita tendrían un impacto positivo en el ciclo biogeoquímico del selenio, inmovilizando este radionúclido crítico y reduciendo su movilidad dentro de las barreras del DGR. Curiosamente, la presencia de selenio redujo el impacto de la actividad microbiana sobre la corrosión del cobre. Este efecto probablemente se debió a la competencia entre Se(IV) y Cu por el sulfuro de hidrógeno (HS-), producido por las BSR. La interacción entre Se(IV) y HS- reduciría la disponibilidad de sulfuro libre, disminuyendo así las posibilidades de que reaccione con el cobre. Aunque el selenito afectó negativamente la viabilidad de las SRB, según se puso de manifiesto por el método del número más probable (NMP), todos los tratamientos con selenio mostraron resultados positivos de viabilidad para este grupo bacteriano.
Por último, también se llevó a cabo un estudio a largo plazo para investigar más a fondo el impacto de los microorganismos en la especiación química del uranio (U). Esta investigación se realizó bajo condiciones simuladas de fallo del sistema, considerando alta actividad bacteriana (consorcio bacteriano inoculado), disponibilidad de agua, presencia de donadores de electrones (acetato y glicerol-2-fosfato) y una simulación de fuga de 235U (utilizando una solución de 1,26 mM de acetato de uranio). Los microcosmos tratados fueron incubados durante tres años en condiciones anóxicas a 28 ºC. Tras este período de incubación, los resultados de la secuenciación Illumina revelaron una diversidad bacteriana en la bentonita dominada por microorganismos anaerobios y formadores de esporas, principalmente del filo Firmicutes. Además, la incubación en presencia de uranio enriqueció aislados bacterianos viables y tolerantes a este metal, pertenecientes a los géneros Peribacillus, Bacillus y algunas SRB como Desulfovibrio y Desulfosporosinus. Los análisis espectroscópicos revelaron la presencia de U(VI), identificado como fosfatos biogénicos de U(VI)[(U(UO2)(PO4)2)] ubicados en las superficies internas de membranas celulares bacterianas, así como U(VI) adsorbido en montmorillonita, mineral mayoritario de la bentonita. Además, se detectaron especies de U(IV), como la uraninita, probablemente formadas mediante la reducción enzimática bacteriana de U(VI). Estos resultados son consistentes con los hallazgos de la investigación sobre selenio, indicando que, cuando se exponen a condiciones óptimas de crecimiento, las bacterias nativas de la bentonita española influyen activamente en la especiación química del uranio, facilitando su estabilización en formas menos solubles.
En términos generales, los hallazgos de esta tesis doctoral ofrecen nuevas perspectivas sobre el impacto de los procesos microbianos en la estabilidad de las barreras de bentonita y contenedor metálico de cobre en un sistema AGP. Los resultados obtenidos simulando tanto condiciones relevantes del almacenamiento (radiación, compactación, anoxia, temperatura) como escenarios en los que el sistema falla, han destacado el papel crucial de los microorganismos como una barrera adicional en caso de fuga de residuos nucleares.
