Emerging phenomena induced by spin-orbit coupling in two-dimensional quantum materials studied by spin- and angle-resolved photoemission spectroscopy
- Autores: Beatriz Muñiz Cano
- Directores de la Tesis: Miguel Angel Valbuena Martínez (dir. tes.)
- Lectura: En la Universidad Autónoma de Madrid ( España ) en 2024
- Idioma: inglés
- Número de páginas: 293
- Títulos paralelos:
- Fenómenos emergentes inducidos por acoplo espín-órbita en materiales bidimensionales estudiados por espectroscopía de fotoemisión resuelta en ángulo y espín
- Tribunal Calificador de la Tesis: Enrique García Michel (presid.), Cristina Navío Bernabeu (secret.), Pierluigi Gargiani (voc.), Irene Palacio Rodríguez (voc.), Jorge Lobo Checa (voc.)
- Programa de doctorado: Programa de Doctorado en Física de la Materia Condensada, Nanociencia y Biofísica por la Universidad Autónoma de Madrid; la Universidad de Murcia y la Universidad de Oviedo
- Materias:
- Enlaces
- Tesis en acceso abierto en: Biblos-e Archivo
- Resumen
- español
Esta tesis presenta una descripci´on exhaustiva del sistema de espectroscop´ıa de fotoemisi´on resuelta en ´angulo y esp´ın (SR-ARPES) en IMDEA Nanociencia, siendo el primero de su tipo en Espa˜na y el ´unico sistema instalado en laboratorio con sus capacidades en el pa´ıs. El desarrollo instrumental abarca todo el proceso, desde la concepci´on del sistema, pasando por los dise˜nos, las pruebas iniciales, la instalaci´on y puesta en marcha, hasta convertirse en un sistema plenamente operativo a su m´axima capacidad. El sistema SR-ARPES permite realizar experimentos de espectroscop´ıa para determinar las estructuras de bandas electr´onicas resueltas en esp´ın y ´angulo de sistemas cu´anticos bidimensionales afectados por fen´omenos emergentes derivados del fuerte acoplamiento esp´ın-´orbita (SOC). Adem´as, facilita la caracterizaci´on y preparaci´on qu´ımica y estructural mediante t´ecnicas complementarias.
El Cap´ıtulo introductorio (Cap´ıtulo 1) proporciona una visi´on general de los fundamentos de la investigaci´on en materiales cu´anticos bidimensionales, destacando su potencial para revolucionar el conocimiento humano y afrontar algunos de los retos y desaf´ıos de la sociedad contempor´anea. Se subraya la importancia del SR-ARPES como una herramienta para avanzar en nuestra comprensi´on de nuevos materiales y propiedades para el desarrollo de dispositivos revolucionarios. Se presta especial atenci´on a los fen´omenos cu´anticos derivados de la baja dimensionalidad, especialmente los efectos del SOC, que permiten utilizar el esp´ın electr´onico como una variable l´ogica para dispositivos espintr´onicos.
En el Cap´ıtulo 2 se presenta una revisi´on exhaustiva de la espectroscop´ıa de fotoemisi´on, con especial atenci´on dedicada a la espectroscop´ıa de fotoemisi´on resuelta en ´angulo y esp´ın. Se abarcan los fundamentos de la t´ecnica, los desarrollos instrumentales y su relevancia para comprender los nuevos fen´omenos cu´anticos emergentes en sistemas bidimensionales. El cap´ıtulo tambi´en destaca la importancia de la radiaci´on sincrotr´on para maximizar la informaci´on que puede obtenerse a trav´es de t´ecnicas de fotoemisi´on.
Los Cap´ıtulos 3 y 4 inciden en la descripci´on experimental y el rendimiento del sistema SR-ARPES. El Cap´ıtulo 3 detalla la configuraci´on del dispositivo experimental, mostrando sus capacidades experimentales a trav´es de medidas de ARPES en la superficie del Au(111). Por otro lado, el Cap´ıtulo 4 ofrece una descripci´on detallada del desarrollo hist´orico de la t´ecnica SR-ARPES. Adem´as, el Cap´ıtulo 4 describe el desarrollo instrumental del equipo para la determinaci ´on precisa de la polarizaci´on de esp´ın en tres dimensiones utilizando una tecnolog´ıa novedosa de lentes magn´eticas rotatorias, cuyo rendimiento se prueba mediante medidas de la polarizaci´on de esp´ın fotoinducida en los estados electr´onicos de la banda de valencia en la superficie Au(111), as´ı como investigando la textura de esp´ın de su estado de superficie Rashba.
El Cap´ıtulo 5 explora los efectos del dopaje superficial con impurezas magn´eticas de tierras raras en aislantes topol´ogicos (TIs), lo que resulta en la ruptura de la simetr´ıa de inversi´on temporal (TRS) y que constituye una nueva posible estrategia viable para la realizaci´on del efecto Hall cu´antico an´omalo. Se observa una nueva huella espectrosc´opica de la ruptura de la TRS, manifestada como una transici´on en la forma de la superficie de Fermi del estado topol´ogico de superficie de hexagonal a trigonal, junto con la consiguiente apertura de un bandgap (banda prohibida). Estos experimentos fueron realizados en LOREA, la l´ınea de luz de SR-ARPES en el sincrotr´on ALBA, con la que se ha establecido una colaboraci´on continua.
Los Cap´ıtulos 6 y 7 se centran en la funcionalizaci´on del grafeno (Gr) mediante la intercalaci ´on de monocapas o pel´ıculas ultradelgadas de diferentes especies. El Cap´ıtulo 6 presenta nuevas heteroestructuras formadas por intercalaci´on de teluro en Gr/Ir(111). A trav´es de un enfoque multidisciplinar, se ha inducido un bandgap ajustable en el punto de Dirac (DP) por intercalaci´on de Te, cuya posici´on se puede ajustar al nivel de Fermi manteniendo el bandgap abierto. Adem´as, se ha propuesto un SOC intr´ınseco inducido en el Gr por la intercalaci´on del Te como el posible origen de la apertura del bandgap, compatible con un efecto Hall cu´antico de esp´ın.
Finalmente, en el Cap´ıtulo 7, se presenta la caracterizaci´on de la estructura electr´onica resuelta en esp´ın de heteroestructuras Gr/Co sobre Ir crecidas en sustratos aislantes, a partir de la investigaci´on iniciada en el Instituto IMDEA Nanociencia por colaboradores del grupo de espin-orbitr´onica. Experimentos por ARPES revelan el origen electr´onico fundamental de la interacci ´on Dzyaloshinskii–Moriya (DMI) previamente observada. Espec´ıficamente, se revela la hibridaci´on electr´onica de los estados 5d de Ir, con fuerte SOC, con los estados 3d de Co cerca del nivel de Fermi, que posteriormente interact´uan fuertemente con los estados electr´onicos de Gr en el cono de Dirac. Medidas SR-ARPES y c´alculos por teor´ıa funcional de la densidad (DFT) respaldan esta hip´otesis, demostrando la inducci´on de una textura de esp´ın de Rashba en el cono de Dirac, que se postula como prueba y origen de la DMI observada en estas heteroestructuras.
En resumen, esta tesis no solo optimiza y consolida un instrumento ´unico y eficaz para estudiar sistemas cu´anticos de baja dimensionalidad, sino que tambi´en inicia nuevas l´ıneas de investigaci´on s´olidas y en curso, unos avances con el potencial de resolver algunos los desaf´ıos tecnol´ogicos de la sociedad contempor´anea
- English
This thesis presents a comprehensive exploration of the development of the spin- and angleresolved photoemission spectroscopy (SR-ARPES) system at IMDEA Nanociencia, representing the first of its kind in Spain and the sole laboratory-installed system with its capabilities in the country. These instrumentation developments encompass the entire process from system conceptualization through design, initial testing, installation, commissioning, to becoming a fully operational system at its maximum capacity. The SR-ARPES system enables spectroscopy experiments aimed at determining the spin and angle-resolved electronic band structures of twodimensional quantum systems affected by emergent phenomena arising from strong spin-orbit coupling (SOC). Additionally, it facilitates chemical and structural characterization and preparation through complementary techniques.
The introductory chapter (Chapter 1) provides an overview of the fundamentals of research in two-dimensional quantum materials, emphasizing their potential to revolutionize human knowledge and address contemporary societal challenges. It underscores the significance of SR-ARPES as a tool to advance our understanding of new materials and properties for developing revolutionary devices. Special attention is given to the quantum phenomena arising from low dimensionality, particularly SOC effects, which hold promise for enabling the use of electron spin as a logical variable for spintronic devices.
A comprehensive review of photoemission spectroscopy, with a focus on spin- and angleresolved photoemission spectroscopy, is presented in Chapter 2. This review encompasses the technique’s fundamentals, instrumental developments, and its relevance for understanding emerging quantum phenomena in two-dimensional systems. The Chapter also highlights the importance of synchrotron radiation in maximizing the information obtainable through photoemission techniques.
Chapters 3 and 4 delve into the experimental description and performance of the SR-ARPES system, respectively. Chapter 3 details the SR-ARPES setup at IMDEA Nanociencia, showcasing its experimental capabilities through state-of-the-art measurements on Au(111). Meanwhile, Chapter 4 offers a detailed review of the historical development of SR-ARPES and highlights the precise determination of three-dimensonal spin polarization using novel magnetic spin-rotator lens technology. The performance of this technology is tested through measurements on the photoinduced spin polarization in the valence band electronic states and by examining the spin texture of the Rashba surface state in an Au(111) sample.
Chapter 5 explores the effects of surface doping with rare-earth magnetic impurities on topological insulators (TIs), resulting in the breaking of time-reversal symmetry (TRS), thus discovering a new viable strategy to realize the long-sought quantum anomalous Hall effect. A new spectroscopic signature of TRS breaking manifested as a warping transition of the Fermi surface shape of the topological surface state from hexagonal to trigonal, along with the expected gap opening, is observed. These experiments were conducted at the SR-ARPES beamline, LOREA, at ALBA synchrotron, with continuous and ongoing collaboration established.
Chapters 6 and 7 focus on the functionalization of graphene (Gr) through intercalation of monolayers or ultrathin films of different species. Chapter 6 presents novel heterostructures formed by tellurium intercalation in Gr/Ir(111). Through a multi-technique approach, a tunable bandgap is induced at the Dirac point (DP) by Te intercalation, whose position can be tuned to the Fermi level while maintaining the opened bandgap. Moreover, an intrinsic SOC induced in Gr by Te intercalation is proposed as the origin of the bandgap opening, compatible, in principle, with a quantum spin Hall effect.
Finally, in Chapter 7, the characterization of the spin resolved electronic structure of Gr/Co heterostructures on Ir grown on insulating substrates, based on research initiated at IMDEA Nanoscience by collaborators in the spin-orbitronics group, is presented. ARPES experiments elucidate the fundamental electronic origin of the previously observed Dzyaloshinskii–Moriya interaction (DMI). Specifically, the electronic hybridization of Ir 5d states, with strong SOC, with Co 3d states near the Fermi level, which subsequently interact strongly with the electronic states of Gr at the Dirac cone, is unveiled. SR-ARPES measurements and density functional theory (DFT) calculations support this hypothesis, demonstrating the induction of a Rashba spin texture in the Dirac cone, which serves as both the signature and origin of the observed DMI in these heterostructures.
In summary, this thesis not only optimizes and consolidates a unique and powerful instrument for studying low-dimensional quantum systems but also initiates robust and ongoing research initiatives. These advancements hold the potential to address contemporary technological challenges urgently requiring resolution.
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