Synthesis and Optoelectronic Applications of Lead Halide Perovskite Quantum Dots within Silica Mesoporous Matrices

• Autores: Carlos Romero Pérez
• Directores de la Tesis: Hernán Ruy Míguez García (dir. tes.), Mauricio Calvo Roggiani (dir. tes.)
• Lectura: En la Universidad de Sevilla ( España ) en 2024
• Idioma: inglés
• Número de páginas: 176
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  • Tesis en acceso abierto en: Idus
• Resumen

  • En esta tesis doctoral se ha estudiado una clase de materiales semiconductores denominadas perovskitas de haluros de plomo de tipo ABX3 y concretamente en forma de nanocristales. Estos materiales han recibido una enorme atención por la comunidad científica en la última década debido a sus excelentes propiedades ópticas y electrónicas que le confieren una alta aplicabilidad en tecnologías de nueva generación dentro de dispositivos de iluminación, celdas solares o pantallas por ejemplo. Precísamente, el estudio de estos materiales cuando entran entran en el dominio del confinamiento cuántico al reducir el tamaño de la partícula, permite el estudio de ciertas propiedades innaccesibles de otra manera. Es por ello que el desarrollo de métodos efectivos para conseguir nanocristales de manera sencilla con excelentes propiedades optoelectrónicas es de elevado interés.

    El método desarrollado en esta tesis consiste en la explotación de las propiedades de los materiales porosos para conseguir la síntesis de nanocristales de perovskita en su interior. Para ello, se preparan láminas delgadas porosas a partir de un material inerte y transparente como el dióxido de silicio en forma de nanopartículas mediante la técnica de recubrimiento por inmersión de un sustrato de vidrio. De esta manera se obtienen láminas transparentes de excelente calidad óptica cuya porosidad permite el infiltrado de disoluciones de precursores de perovskita a través de la técnica de infiltrado por centrifugado consiguiendo la cristalización de los precursores mediante un tratamiento térmico suave. Gracias a este método se pueden conseguir láminas de nanocristales de perovskita de forma directa de excelentes propiedades optoelectrónicas con una gran variedad de composiciones desde las totalmente inorgánicas a las híbridas-orgánicas de tamaño variable. Así pues, este método consigue solventar uno de los principales inconvenientes de los métodos coloidales como es la separación de la síntesis y la deposición de los nanocristales.

    Estos sistemas son estudiados desde el punto de vista estructural con técnicas de microscopía electrónica y de difracción de rayos X así como desde el comportamiento óptico destacando el estudio de las propiedades de luminiscencia.

    El potencial de estos sistemas perovskita-matriz se demuestra con la posibilidad de una posible funcionalización posterior aprovechando el espacio libre lo que permite el infiltrado de materiales posteriormente a la síntesis para mejorar algunas de las propiedades o conferirles una nueva función. Se han completado diversos estudios de acuerdo con la composición y la aplicación tecnológica deseada para estos sistemas.

    En el primer caso se ha demostrado el funcionamiento como conversores de color verde altamente eficientes de puntos cuánticos de bromuro de plomo y formamidinio mediante el infiltrado de polimetilmetacrilato tras la síntesis.

    En el segundo caso se ha propuesto el uso de puntos cuánticos de bromuro de plomo y cesio como sensores de vapores donde la respuesta de la luminiscencia viene mediada por los procesos de adsorción y desorción de la red porosa ante vapores de agua e isopropanol.

    En el tercer caso se han obtenido puntos cuánticos de bromuro de plomo y cesio a través de una transformación de fase mediada por el agua que se adsorbe en la red porosa obteniéndose láminas transparentes con emisión azul estable y eficiente.

    En el cuarto caso se han implementado en una celda solar y un dispositivo de emisión los puntos cuánticos de yoduro de plomo y cesio gracias a la estabilización que proporciona la red porosa por fenómenos de tensión durante la síntesis En el último caso se han fabricado dispositivos de emisión verdes basados en puntos cuánticos de bromuro de plomo y cesio optimizándose el rendimiento con el uso de aditivos orgánicos produciendo una elevada intensidad y pureza cromática.