Estructural-induced modifications of electronic properties in low-dimensional systems: transition-metal dichalcogenides and rare-earth diantimonides.

• Autores: Jairo Israel Obando Guevara
• Directores de la Tesis: Antonio Tejeda Gala (dir. tes.), Arantzazu Mascaraque Susunaga (dir. tes.)
• Lectura: En la Universidad Complutense de Madrid ( España ) en 2023
• Idioma: español
• Títulos paralelos:
  • Modificaciones de las propiedades electrónicas de sistemas de baja dimensionalidad inducidas estructuralmente: dicalcogenuros de mentales de transición y diantimónidos de tierras raras.
• Tribunal Calificador de la Tesis: Daniel Malterre (presid.), María Pilar Marin Palacios (secret.), Óscar Rodríguez de la Fuente (voc.), Juan de la Figuera (voc.), Veronique Brouet (voc.)
• Programa de doctorado: Programa de Doctorado en Física por la Universidad Complutense de Madrid
• Materias:
  • Física
    • Física del estado sólido
      • Estados electrónicos
      • Semiconductores
• Enlaces
  • Tesis en acceso abierto en: Docta Complutense
• Resumen

  • La llegada de los materiales bidimensionales (2D) ofrece una plataforma única para el estudio de los sólidos a escala atómica. Sin embargo, la manipulación de materiales 2D es compleja y sigue siendo un inconveniente para el que no se ha encontrado una solución práctica para la producción masiva de dispositivos. Los materiales cuasi-2D son más fáciles de manipular y, en ocasiones, conservan las propiedades esenciales de los materiales estrictamente bidimensionales. Esta tesis presenta tres sistemas que ilustran cómo puede modificarse la estructura electrónica de los materiales cuasi-2D mediante cambios inducidos en la estructura atómica.

    Los materiales cuasi-2D son susceptibles a las inestabilidades de la superficie de Fermi (SF), que pueden inducir transiciones de fase. En este contexto, la magnetorresistencia lineal de LaSb2 se ha explicado mediante una posible onda de densidad de carga (ODC). En efecto, la estructura anisotrópica de LaSb2 da lugar a una SF poco dispersiva en kz que presenta regiones favorables al anidamiento. Utilizando espectroscopia de fotoemisión resuelta en ángulo (ARPES), observamos cambios significativos en la estructura electrónica a 13 K, como réplicas de la SF y plegamiento de bandas, signos claros de la presencia de una periodicidad adicional en la fase CDW, que en algunos casos pueden conducir a la apertura de un gap. Estas características espectrales nos permiten identificar el vector de anidamiento q y proponer un modelo teórico para la distorsión periódica de la red.

    Otra manera de controlar las propiedades electrónicas de los materiales es el confinamiento cuántico. Cuando el espesor del material se reduce a una escala comparable a la longitud de onda de Fermi, como ocurre precisamente en los sistemas cuasi-2D, los electrones quedan confinados y aparecen estados cuánticos discretos. Como los dicalcogenuros de metales de transición (TMD) son cuasi-2D, son materiales favorables para estudiar el confinamiento cuántico. Hemos observado una serie de estados de pozo cuántico en diferentes muestras de MoS2. Hemos estudiado su naturaleza confinada considerando su dispersión kz y las tendencias de la energía de enlace de sus estados básicos. Estos estados también están igualmente espaciados en energía, lo que implica que el pozo de potencial en su origen es más suave que el del pozo cuántico infinito. Proponemos que el confinamiento aparece en un conjunto desacoplado de unas pocas capas de MoS2 sobre el cristal de volumen, después de su exfoliación.

    Por último, la inclusión de defectos en la estructura también permite ajustar las propiedades electrónicas de los materiales cuasi-2D. Hemos estudiado este aspecto en MoS2 en el contexto de la catálisis de la reacción de evolución del hidrógeno (HER). Aunque existe consenso en que las vacantes de azufre (Vs) mejoran la actividad catalítica, se desconoce la densidad óptima de vacantes. Por ello, estudiamos la modificación de las propiedades electrónicas en función del número de vacantes. Identificamos características espectrales específicas de la eliminación del azufre, como cambios en la cola de la banda de valencia y en las bandas S p. Por un lado, hemos observado que las bajas densidades de vacantes tienen un papel activo en la disociación y adsorción del hidrógeno. También observamos que la interacción de la superficie con el hidrógeno depende en gran medida de la presión de exposición. La hidrogenación a alta presión provoca la metalización de la superficie. Por otro lado, observamos que una alta densidad de defectos da lugar a una superficie inerte, probablemente debido a la aglomeración de los defectos.