Carbon dots: Composition, structure and photophysics
- Autores: Sergio Ramírez Barroso
- Directores de la Tesis: David García Snadillo (dir. tes.), Nazario Martín León (dir. tes.), Reinhold Wannemacher (dir. tes.)
- Lectura: En la Universidad Complutense de Madrid ( España ) en 2022
- Idioma: inglés
- Número de páginas: 224
- Títulos paralelos:
- Nanopuntos de carbono: Composición, estructura y fotofísica
- Tribunal Calificador de la Tesis: Luis Sánchez Martín (presid.), Laura Rodriguez Perez (secret.), Maria Encarnacion Lorenzo Abad (voc.), Juan Luis Delgado de la Cruz (voc.), Rebeca Martínez Haya (voc.)
- Programa de doctorado: Programa de Doctorado en Química Orgánica por la Universidad Complutense de Madrid
- Calificación: Sobresaliente Cum Laude
- Materias:
- Enlaces
- Tesis en acceso abierto en: Docta Complutense
- Resumen
- español
La parte principal de esta tesis se centra en la producción y caracterización estructural y fotofísica de los nanopuntos de carbono. Se han estudiado en detalle los CNDs producidos por dos métodos ascendentes claramente diferentes.
Por un lado, se ha utilizado el método solvotérmico. Este método consiste en calentar un líquido, en un recipiente cerrado, por encima de su punto de ebullición, generando una presión superior a la atmosférica, e induciendo así la condensación de los CNDs. Las ventajas evidentes de este método sintético son: es fácil, barato y respetuoso con el medio ambiente. Todas estas ventajas proporcionaron una gran oportunidad para preparar e investigar fácilmente los CNDs, los cuales, al ser preparados por este método, resultaron tener propiedades prometedoras como la solubilidad en medios acuosos, la biocompatibilidad, la actividad fotocatalítica en heteroestructuras con TiO2 y propiedades biocidas que pueden ser empleadas para preparar superficies poliméricas biocidas. La combinación de las ventajas propuestas por el método sintético y las prometedoras propiedades de los productos obtenidos han hecho de este método el procedimiento sintético más común para la producción de CNDs.
Lo más habitual en este método de síntesis es trabajar a temperaturas relativamente bajas y aunque esto se consideró inicialmente una ventaja respecto al coste energético, pronto se demostró que el rendimiento de producción de los CNDs en sí era muy bajo y que el principal producto de la reacción eran pequeñas moléculas u oligómeros que ocultaban parcialmente las verdaderas propiedades de los nanodots de carbono.
Por otro lado, se ha utilizado la síntesis por láser pulsado. Mientras que la ablación por láser ha sido un enfoque descendente ampliamente explorado para la producción de nanopartículas, el uso de la luz láser para producir CNDs mediante un enfoque ascendente ha sido un método mucho menos explorado. En este caso, la energía láser es parcialmente absorbida por el material y puede reaccionar con él mediante procesos fototérmicos y fotoquímicos.
La principal ventaja de este método es su gran versatilidad, tanto en lo que respecta a las condiciones experimentales como en lo que respecta a los precursores potencialmente utilizables. Además, el proceso puede llevarse a cabo en presencia de micropartículas inorgánicas que pueden desempeñar un papel catalizador, de dopaje o actuar como agentes funcionalizadores. En comparación con el método solvotérmico, éste puede ser un método más caro y menos respetuoso con el medio ambiente, pero como hemos mencionado, es versátil y novedoso, permite un control estricto de la composición de las nanopartículas y se pueden conseguir mayores rendimientos de producción de nanopartículas de carbono utilizando reactores de flujo fotoquímicos. Es importante destacar que no se detecta la formación de subproductos moleculares importantes.
En relación con la posible aplicación de los sistemas estudiados, también se ha estudiado la capacidad fotocatalítica de los CNDs combinados con nanopartículas de TiO2. Estas heteroestructuras se prepararon mezclando mecánicamente CNDs y nanopartículas de TiO2 y, tras asegurar la formación de estas heteroestructuras mediante la caracterización estructural por diferentes técnicas se comprobó su capacidad de fotodegradación de diferentes colorantes con diodos LED así como con un láser sintonizable.
La complejidad de la comprensión de las propiedades fotofísicas de las diferentes CNDs radica en que estas propiedades no pueden asociarse a una estructura perfectamente definida. Para entender mejor qué propiedades fotofísicas pueden asociarse a propiedades estructurales específicas, se han estudiado diferentes nanoestructuras de carbono con estructuras perfectamente definidas y de las que se deducen complejas relaciones entre las propiedades fotofísicas observadas y las particularidades estructurales específicas de estas nanoestructuras.
- English
The main part of this thesis focuses on the production and characterisation of carbon nanodots. Regarding the production methods of the CNDs chosen in this work, CNDs produced by two clearly different bottom-up methods have been studied in detail. On the one hand, the solvothermal method has been used. This method consists of heating a liquid, in a closed container, above its boiling point, generating a pressure higher than atmospheric pressure, and thus inducing the condensation of CNDs. The obvious advantages of this synthetic method are: it is easy, cheap and environmentally friendly (provided that the solvent used in the solvothermal method is an environmentally friendly solvent, in our case we used water and ethanol). All these advantages provided a great opportunity to easily prepare and investigate CNDs, which, when prepared by this method, were found to have promising properties such as solubility in aqueous media, biocompatibility, photocatalytic activity in heterostructures with TiO2 and biocidal properties that can be employed to prepare biocidal polymer surfaces. The combination of the advantages proposed by the synthetic method and the promising properties of the products obtained have made this method the most common synthetic procedure for the production of CNDs...
- español
