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Evaluación de la actividad catalítica de una muestra de la Dunita de Medellín en la generación de productos con valor agregado a partir de glicerol

  • Autores: Paola Andrea Villegas Bolaños
  • Directores de la Tesis: Ludovic Dorkis (dir. tes.), Marco Antonio Márquez Godoy (dir. tes.)
  • Lectura: En la Universidad Nacional de Colombia (UNAL) ( Colombia ) en 2020
  • Idioma: español
  • Títulos paralelos:
    • Evaluation of the catalytic activity of a sample of Dunite from Medellín in the generation of value-added products from glycerol
  • Materias:
  • Enlaces
  • Resumen
    • español

      El potencial catalítico de la dunita de Medellín calcinada a 1200°C y reducida a 900°C fue evaluado mediante dos técnicas catalíticas: el reformado de glicerol con vapor convencional y mediante el acoplamiento a plasma no térmico (NTP). En el método convencional se encontró que la presencia de la dunita de Medellín calcinada incrementa la conversión de glicerol de 58%, sin catalizador, a 97% a 600°C, y facilita la generación de gas de síntesis con una relación de H2/CO de 1.1 y 1.5 con temperaturas de reacción de 700° y 800°C respectivamente, con conversión de glicerol del 100% y sin depósitos de coque, favoreciendo la producción de H2 y CO2 con bajos contenidos de CH4. La temperatura de reacción determinó la formación de productos en fase líquida a 600°C, con tendencia a la formación de productos de deshidrogenación del glicerol, especialmente por el hidroxilo terminal. En cuanto al reformado de glicerol con vapor acoplado a plasma no térmico, se encontró que se formó una atmósfera oxidativa en el proceso de descomposición del glicerol y que este proceso podría llevarse a cabo vía radicales OH. La deshidrogenación inducida por el mineral calcinado acoplado a NTP se desarrolló principalmente sobre el hidroxilo secundario. Bajo condiciones de reacción de 200°C, 0.8 W de potencia, 3 kHz de frecuencia y un volumen activo de 0.55 cm3, se obtuvo dihidroxiacetona, ácido succínico y ácido fórmico con selectividades de 14%, 14% y 8.2% respectivamente, con una conversión de glicerol de 52%, mientras que las selectividades obtenidas sin catalizador fueron menores al 6%. Finalmente, este estudio permitió establecer que es posible generar un geocatalizador a partir de la dunita de Medellín bajo las condiciones empleadas en este trabajo, para el reformado de glicerol con vapor por catálisis convencional o acoplada a plasma no térmico, siendo estas alternativas viables e interesantes para la valorización del glicerol hacia productos en fase gaseosa o líquida. Sin embargo, es necesario establecer condiciones óptimas para la obtención de gas de síntesis y/o de los productos condensados mencionados. Además, es importante plantear estudios centrados en dilucidar los mecanismos por los cuales los compuestos de Fe activos en el mineral calcinado (hematita, olivino y magnetita) desempeñan su rol en la descomposición del glicerol, con el objetivo de mejorar el geocatalizador y hacerlo más selectivo, aprovechando la capacidad del material para mitigar los depósitos de coque, característica observada mediante catálisis convencional. (Texto tomado de la fuente)

    • English

      The catalytic potential of the calcined dunite from Medellin was evaluated by two catalytic techniques, one of them, the conventional decomposition of glycerol by steam reforming, and the other, by non-thermal plasma (NTP) coupling. In conventional catalysis, it was found that the presence of calcined dunite from Medellin increases the conversion of glycerol from 58%, without catalyst, to 97% at 600°C, and facilitates the generation of synthesis gas with an H2/CO ratio of 1.1 and 1.5 (reaction temperatures of 700°C and 800°C respectively), with 100% glycerol conversion and no coke deposits, favoring the production of H2 and CO2 with low CH4 contents. The reaction temperature determined the formation of liquid phase products at 600°C, with a tendency to the formation of glycerol dehydrogenation products, especially by the terminal hydroxyl. As for the reforming of glycerol with steam coupled to non-thermal plasma, it was found that an oxidative atmosphere was formed in the glycerol decomposition process, and that this process could be carried out via OH radicals. The dehydrogenation, induced by the calcined mineral coupled to NTP, was developed mainly on the secondary hydroxyl. Under reaction conditions of 200°C, 0.8 W of power, 3 kHz frequency and an active volume of 0.55 cm3, dihydroxyacetone, succinic acid and formic acid with selectivities of 14%, 14% and 8.2% respectively were obtained with a conversion of 52% glycerol, while the selectivities obtained without a catalyst were less than 6%. Finally, this study allowed us to establish that it is possible to generate a geocatalyst from the dunite from Medellin under the conditions used in this work, for the reforming of glycerol with steam by conventional catalysis or coupled to non-thermal plasma, being these alternatives viable and interesting for the valorization of glycerol towards products in gas or liquid phase. However, it is necessary to establish optimal conditions for obtaining synthesis gas and/or condensed products. It is also important to propose studies focused on elucidating the mechanisms by which the active Fe compounds in the calcined mineral (hematite, magnesioferrite, and magnetite) play their role in the decomposition of glycerol, in order to improve the geocatalyst performance and selectivity, taking advantage of the capacity of the material to mitigate coke deposits, characteristic observed by conventional catalysis.

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