Resumen de Development of new methodologies for the measurement of radionuclides by gamma-ray spectrometry using detectors
- español
El impacto ambiental causado por contaminantes, como radionucleidos, liberados a través de diferentes fuentes de contaminación, es actualmente un tema de preocupación general, lo cual hace que los controles de los niveles de radiactividad sean más exhaustivos. Además, el riesgo radiológico potencial causado por la exposición a la radiación también es un tema que ha cobrado mayor importancia en las últimas décadas. Esto hace que tengan que aplicarse regulaciones estrictas en general a los diferentes lugares de trabajo y materiales de construcción, y para ello el análisis de radionucleidos es fundamental para evaluar los riesgos radiológicos asociados a las actividades humanas. Por tanto, esta Tesis tiene como objetivo desarrollar nuevas metodologías para determinar radionucleidos tanto naturales como artificiales mediante espectrometría gamma para una amplia variedad de matrices y geometrías. Para ello, se ha desarrollado un método nuevo y exhaustivo de calibración para obtener la eficiencia de pico de absorción total (FEPE) para muestras volumétricas en el caso de geometrías cilíndricas, para cada energía de emisión gamma (Eγ), como una función del espesor (h), densidad aparente (ρ) y composición de la matriz, para un detector de HPGe de rango extendido (XtRa). Los patrones certificados de calibración seleccionados contienen solamente radionucleidos naturales pertenecientes a las series del 238U y 232Th, así como 40K; códigos RGU-1, RGTh-1 y RGK-1 del Organismo Internacional de Energía Atómica (IAEA). Para detectores de tipo pozo, se ha desarrollado también una metodología novedosa para la calibración en eficiencia, la cual está basada en la obtención de una función general de FEPE, variando la densidad aparente y composición de los patrones de calibración, manteniendo h constante. Para ello, se usaron el RGU-1, RGTh-1, KCl, PbS y carbón activado. Para medir de una forma apropiada FEPE para muestras problema cuya composición química y densidad aparente fueran muy diferentes a las de las muestras de calibración, se necesitaron las correcciones debidas a efectos de autoabsorción. Para ello, se usó el factor de corrección por autoabsorción (fa), el cual hace necesario obtener una función general para el coeficiente de atenuación másico. Para calcular fa, fue también necesario usar modelos de corrección por autoabsorción. En algunos casos, las correcciones debidas a efectos verdaderos de suma por coincidencias (TCS) fueron esenciales para el cálculo de FEPE. Para ello, se ha abordado un nuevo método para corregir efectos TCS, variando la distancia muestra-detector (d), encontrándose un valor de d para el cual la función obtenida de FEPE proporcionó el mejor ajuste para las FEPEs experimentales corregidas. Todas las metodologías desarrolladas para el cálculo de FEPE fueron sometidas a validaciones tanto externas como internas haciéndose uso de materiales certificados y no certificados, respectivamente. Además, la validez de las correcciones de efectos de autoabsorción proporcionadas por los modelos de Cutshall y Appleby fueron analizadas en profundidad. Se ha llevado a cabo una metodología nueva y general para la calibración en eficiencia de detectores coaxiales de Ge para la medida de radionucleidos usando diferentes geometrías de filtros de aerosoles atmosféricos. Para ello, se escogieron el RGU-1, RGTh-1 y RGK-1, permitiéndonos reproducir la misma geometría de deposición de la materia particulada. Asimismo, para filtros cuya superficie fueran relativamente grandes, éstos se cortaron en diversos trozos y fueron colocados uno encima del otro. Esto hace que sea más fácil conseguir la misma geometría que la resultante de doblar un filtro problema para medirse. Después, se validó la función general de FEPE dependiente de Eγ, encontrada para cada tipo de filtro. Asimismo, se ha desarrollado una metodología novedosa y precisa para medir los descendientes de corta semivida del 222Rn y 220Rn (214Pb y 214Bi, y 212Pb y 212Bi, respectivamente), para lo cual se empleó un captador de muy alto volumen. Esta metodología se aplicó a la estimación de tiempos de residencia de aerosoles usándose los cocientes de actividades del 214Pb/222Rn y 212Bi/212Pb, y para la obtención de factores de equilibrio, consiguiéndose resultados consistentes. La consistencia y reproducibilidad de la metodología fueron comprobadas para diferentes duraciones de muestreo y recuento. En el caso del 212Bi y 214Bi, se encontraron los tiempos totales para poder ser medidos con precisión.
- English
The environmental impact caused by pollutants, like radionuclides, released from different pollution sources, is currently of general concern, making controls for radioactivity levels be more exhaustive. Moreover, the potential radiological risk caused by the exposure to radiation is also an issue that has become more important in the last decades. This makes strict regulations have to be generally applied to different working places and building materials, and for that the analysis of radionuclides is essential to assess the radiological risks associated to the human activities. Therefore, this Thesis aims to develop new methodologies to determine both natural and artificial radionuclides by gamma-ray spectrometry for a wide variety of sample matrices and geometries. For this, a new and comprehensive calibration method to obtain the full-energy peak efficiency (FEPE) for volume samples in the case of cylindrical geometries, at each gamma emission energy (Eγ), as a function of the thickness (h), apparent density (ρ) and matrix composition has been developed for an extended range (XtRa) HPGe detector. The selected certified calibration standards contain only natural radionuclides belonging to the 238U series and 232Th series as well as 40K; codes RGU-1, RGTh-1 and RGK-1 from the International Atomic Energy Agency (IAEA). For well-type detectors, a novel methodology for the efficiency calibration has also been developed, based on obtaining a general FEPE function varying the apparent density and composition of the calibration standards, keeping h constant. For this, RGU-1, RGTh-1, KCl, PbS and activated carbon were used. To properly obtain the FEPE for problem samples whose chemical compositions and apparent densities were very different from those related to calibration samples, corrections due to self-absorption effects were needed. For this, the self-absorption correction factor (fa) was used, which made necessary to obtain a general function for the mass attenuation coefficient. To calculate fa, it was also necessary to use self-absorption correction models. In some cases, the corrections due to true coincidence summing (TCS) effects were found to be essential for the FEPE calculation. For this, a novel method to correct the TCS effects has been addressed, varying the sample-detector distance (d), finding a d for which the obtained FEPE function provided the best fit for the corrected experimental FEPEs. All the methodologies developed to calculate the FEPE were subjected to both internal and external validations by using several certified and non-certified materials, respectively. Moreover, the validity of the self-absorption effect corrections provided by the Cutshall, and Appleby models were analyzed in depth. A new and general methodology for efficiency calibration of coaxial Ge detectors has been accomplished for the measurement of radionuclides using different geometries of atmospheric aerosol filters. For this, RGU-1, RGTh-1 and RGK-1 were chosen, allowing us to reproduce the same particulate matter deposition geometry. Furthermore, for filters whose surfaces were relatively large, they were cut in several pieces and placed one on top of the other. This makes easier to achieve the same geometry as that resulting from folding a problem filter to be measured. Then, the general FEPE function depending on Eγ, found for each filter type, was validated. In addition, a new and precise methodology to measure the 222Rn and 220Rn short-lived daughters (214Pb and 214Bi, and 212Pb and 212Bi, respectively) has been developed, where a very high-volume sampler was used. This methodology was applied to estimate aerosol residence times using the 214Pb/222Rn and 212Bi/212Pb activity ratios, and to obtain equilibrium factors, achieving consistent results. The consistency and reproducibility of the methodology were tested for different sampling and counting times. In the case of the 212Bi and 214Bi, the total times for their precise measurement were found.
