Cyclometallated platinum compounds: Optical and biological applications
- Autores: Ariadna Lázaro Palacios
- Directores de la Tesis: Laura Rodríguez Raurell (dir. tes.), Margarita María Crespo Vicente (dir. tes.)
- Lectura: En la Universitat de Barcelona ( España ) en 2023
- Idioma: inglés
- Tribunal Calificador de la Tesis: Luisa De Cola (presid.), Antonio Frontera Beccaria (secret.), María del Carmen Nicasio Jaramillo (voc.)
- Programa de doctorado: Programa de Doctorado en Química Orgánica por la Universidad de Barcelona
- Materias:
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- Resumen
Esta Tesis Doctoral está centrada en la síntesis de compuestos cilometalados de platino con diferentes modificaciones estructurales diseñadas racionalmente para llevar a cabo aplicaciones biológicas i ópticas. Específicamente, se han sintetizado compuestos ciclometalados tridentados [C,N,N’] y [N,C,N] que se diferencian en su estado de oxidación, naturaleza del ligando ciclometalado, con variaciones en la rigidez y la aromaticidad, i con una variedad de ligandos auxiliares. Se han utilizado diferentes metodologías sintéticas i se ha comprobado la correcta formación de los compuestos con una gran variedad de técnicas como la espectroscopia RMN i infrarroja, la espectrometría de masas, el análisis elemental i la difracción de rayos-X de monocristal.
En cuanto a las aplicaciones biológicas, se han sintetizado con éxito diversos compuestos con propiedades anticancerígenas, obteniendo algunas especies con eficacia elevada y mínima toxicidad que han sido estudiadas a través de ensayos de viabilidad en células. Además, diversos compuestos de los que se han sintetizado presentaron una absencia completa de resistencia entrecruzada y gracias a pruebas adicionales como la voltametría cíclica, estudios de la interacción con el ADN i experimentos de distribución en las fases del ciclo celular, se ha observado que presentan mecanismos no análogos a los de los fármacos clínicamente aprobados.
En cuanto a las aplicaciones ópticas, la afinación de la estructura de los compuestos, especialmente en el ligando ciclometalado, ha sido clave para conseguir compuestos de platino(II) con una fosforescencia eficiente y con diversos estados emisivos. Se han determinado los rendimientos cuánticos y tiempos de vida de emisión y los cálculos DFT han permitido un conocimiento más detallado de los estados excitados de las moléculas. Además, la modificación de los ligandos auxiliares, el disolvente, la concentración o la presencia de un catión metálico adicional, se han utilizado como estrategia para promover un desplazamiento hacia el rojo de la emisión a través de la formación de agregados o compuestos heterometálicos. Finalmente, se ha seleccionado un compuesto para la preparación de celdas electroquímicas emisoras de luz (LEECs) obteniendo nuevos resultados para un dispositivo dopado con platino que son competitivos con los resultados descritos en la bibliografía para otros metales i, dentro de nuestro conocimiento, el sistema de platino más eficiente utilizado para su aplicación en LEECs.
