Resumen de Microplastics in freshwater ecosystems: sources, pathways, and risks

Theresa Christin Schell

• español

  En esta tesis se evaluó el conocimiento existente sobre la contaminación por plásticos y microplásticos (MPs, plásticos de menos de 5 mm) en el medio ambiente, y se estudió de manera experimental su transporte y acumulación en el medio acuático y terrestre bajo condiciones Mediterráneas. Además, se estudió la toxicidad de dos tipos de MPs sobre algunos invertebrados de agua dulce, y sirvió para proporcionar una visión más amplia sobre la importancia de los MPs como vectores de contaminantes químicos para los organismos acuáticos ("Trojan horse" effect) Fruto de una revisión bibliográfica, se demostró que existe poca información sobre las fuentes principales de emisión de MPs, y sus flujos ambientales hacia y entre los ecosistemas terrestres y de agua dulce. Con el fin de ahondar en estos aspectos, se realizó un estudio de monitoreo ambiental en la cuenca del río Henares, el cual señaló a las aguas residuales (tratadas y no tratadas) como una vía de entrada importante de MPs en los ríos mediterráneos. Además, se demostró que los patrones de contaminación ambiental por MPs dependen del uso del suelo y de la época del año. En otro estudio de campo se observó que la aplicación de lodos de depuradora aumenta significativamente las concentraciones de MPs en suelos agrícolas, mientras que la influencia de la escorrentía superficial originada por los eventos de lluvia es insignificante en la exportación de MPs hacia los ecosistemas acuáticos bajo las condiciones climáticas y de suelo estudiadas.

  Los estudios de toxicidad llevados a cabo en el laboratorio con invertebrados de agua dulce demostraron que la ingesta y los efectos de las fibras de poliéster y partículas de neumático de los automóviles dependen de la forma y del tamaño de las partículas, así como de la vía de exposición y la estrategia de alimentación del organismo estudiado. Aunque no se observaron efectos adversos en la supervivencia o el rendimiento reproductivo de los macroinvertebrados bentónicos estudiados, la reproducción y supervivencia de los individuos de la especie Daphnia magna (especie pelágica) a ambos tipos de MPs podría verse afectada en el largo plazo cuando son expuestos a altas concentraciones (las cuales están por encima de los niveles medidos actualmente). También, se demostró que la presencia de MPs no favorece la bioconcentración de productos químicos orgánicos hidrofóbicos ("Trojan horse" effect), y por tanto, no se espera que la contaminación por MPs agrave los riesgos asociados a otros contaminantes orgánicos presentes en el medio acuático. Se considera, por tanto, que otras vías de exposición (no relacionadas con la ingesta de MPs) tienen una mayor relevancia frente al riesgo de dichas sustancias.

• English

  Plastics and microplastics (MPs, plastics below 5 mm) are now ubiquitously found in the natural environment. They are a versatile group of materials that are made of different polymers and can have different shapes (e.g., bead, fragment, fiber). MPs are either directly emitted into the environment in this size or form due to the breakdown of larger plastic particles. However, the contribution of different MP sources and their pathways into the environment and between compartments are not well understood. Wastewater and sewage sludge have been suggested as major MP entry pathways into aquatic and terrestrial environments. Wastewater and stormwater converge a wide range of potential MP sources. These MPs can be released directly into the environment if wastewater treatment infrastructures are not in place or due to combined sewer overflows. In wastewater treatment plants, most MPs are captured and concentrated in the sewage sludge, with a smaller proportion not retained and released with treated effluents to aquatic receptors. Moreover, if sludge is used as fertilizer on agricultural lands, these wastewater-derived MPs can re-enter terrestrial ecosystems. Subsequently, they may be driven to aquatic environments through surface water runoff. For instance, MP fibers released from textiles and MP particles from the abrasion of vehicle tires during driving are expected to be emitted in large quantities into the environment along these pathways. Once in the environment, MPs may negatively affect organisms through various physical and chemical mechanisms such as entanglement, external damage, internal abrasive damage or blockage of the digestive tract after ingestion, food dilution, or leaching of harmful additives. Furthermore, MPs can interact with other environmental pollutants through sorption processes, thus acting as transport vectors of these pollutants for aquatic organisms. This thesis aims: (1) To assess the current state of knowledge and identify data gaps regarding the sources, environmental pathways, loads and fate of plastic and MPs in aquatic and terrestrial ecosystems. (2) To determine MP pollution in a Mediterranean river catchment and elucidate the role of wastewater as a MP entry pathway. (3) To uncover the fate of MPs in agricultural soils following sewage sludge application and the importance of agricultural surface water runoff as a transport mechanism for MPs into aquatic ecosystems under semi-arid conditions. (4) To quantify the impacts of frequent MP types on freshwater invertebrates by considering environmentally relevant shapes, sizes, and concentrations and to perform a risk assessment for these organisms. (5) To assess the relevance of MPs as vectors of other chemical contaminants in the aquatic environment and their contribution to ecological risks. Following the general introduction in Chapter 1, Chapter 2 summarizes the current knowledge regarding the sources of plastics and MPs, their environmental pathways and load rates, and their occurrence and fate in different environmental compartments. It shows that knowledge of the sources of large-sized plastics, MPs, and nanoplastics to aquatic and terrestrial ecosystems is limited. Data on MPs occurrence in freshwaters is restricted to certain geographical regions, while data on soil ecosystems are generally limited. Furthermore, data limitations exist for pathways and fluxes into the environment and between different environmental compartments. This literature review also shows that the presence of MPs in wastewater is relatively well studied. However, the contribution of this pathway for MP contamination in aquatic ecosystems, compared to other pathways such as surface water runoff or the occurrence of large-sized plastics and their disintegration into MP and nanoplastic, are urgent research needs. Finally, this chapter highlights research areas that need to be advanced to improve the understanding of potential ecological risks of plastic pollution and provides recommendations to improve management and reduce plastic and MP inputs into the environment.

  In the next chapter (Chapter 3), MP pollution in a Mediterranean river catchment (Henares River catchment, central Spain) is assessed, and the contribution of wastewater to the MP catchment discharge is identified. This chapter shows that although wastewater treatment plants retain on average 93% of the MPs in the influent, the treated effluents and small amounts of untreated wastewater inlets still contribute up to 50% of the total MP catchment discharge. Thus, the wastewater system represents a major environmental pathway for MPs into Mediterranean rivers. Moreover, it shows that MP concentrations in river water and sediment strongly depend on land use and significantly increase with increasing anthropogenic pressure. Finally, MP pollution patterns in the catchment are found to be influenced by season due to high flow periods in Spring, with higher water concentrations but lower sediment concentrations. In Chapter 4, MP fate in agricultural soils receiving different sewage sludge treatments and the role of agricultural soil as contributors to MP pollution in aquatic ecosystems through surface water runoff is investigated. This chapter shows that the application of sewage sludge significantly increases MP concentrations in soils. These soil concentrations remain relatively constant over one year and little transport into deeper soil layers is observed. Additionally, the study indicates that MP concentrations in historically treated soils remain high five years after sludge application. Finally, this chapter highlights that surface water runoff has a negligible influence on the export of MPs from agricultural soils. Therefore, it concludes that agricultural lands can be considered long-term MP accumulators under the studied soil and weather conditions. In Chapter 5, the ingestion and effects of polyester fibers and car tire particles are assessed for freshwater invertebrates with different feeding strategies and habitat preferences. It shows that ingestion capability depends on particle shape and size, while ingestion quantity also depends on the exposure pathway and the feeding strategy of the test organism. No adverse effects on survival or reproductive output for benthic macroinvertebrates are observed in this study. However, it concludes that chronic exposure of Daphnia magna (pelagic species) to both MP types could affect reproduction and survival at concentrations, that are for the most part not environmentally realistic yet. Finally, this chapter shows that MPs affect organisms through different effect mechanisms. In Chapter 6, the relevance of MPs to act as vectors of organic pollutants to freshwater fish is investigated. This is done by assessing the bioconcentration and chemical stress caused by two hydrophobic organic chemicals in Danio rerio with and without MPs. This chapter shows that the presence of MPs does not enhance but rather decreases the bioconcentration of these chemicals. Moreover, the decrease in bioconcentration is greater for the more hydrophobic chemical. Chemical stress, determined through different biomarkers, is not enhanced in the presence of MPs. This confirms that MP contamination in freshwater ecosystems is not expected to aggravate the risks associated with the bioconcentration of organic contaminants in aquatic organisms. Other exposure pathways (i.e., uptake via respiration, skin permeability) may instead be of higher importance. Finally, the overall conclusions of this thesis are presented in Chapter 7, together with some recommendations for future research and MP pollution management.

• Deutsch

  Kunststoffe und Mikroplastik (MP, Kunststoffe kleiner als 5 mm) sind heute allgegenwärtig in der Umwelt zu finden. Sie stellen eine vielseitige Werkstoffgruppe dar, die aus verschiedenen Polymeren besteht und in unterschiedlichen Formen vorkommen kann (z. B. Kugel, Fragment, Faser). MP werden entweder direkt in dieser Größe in die Umwelt abgegeben oder entstehen durch die Fragmentierung größerer Kunststoffpartikel. Der Beitrag verschiedener MP-Quellen und -Eintragspfade in die Umwelt und zwischen verschiedenen Kompartimenten ist jedoch weitgehend ungeklärt. Es wird vermutet, dass Abwasser und Klärschlamm als Haupteintrittspfade für MP in aquatische und terrestrische Ökosysteme fungieren. Abwasser und Niederschlagswasser führen eine Vielzahl potenzieller MP-Quellen zusammen die direkt in die Umwelt freigesetzt werden können, wenn keine Kläranlagen vorhanden sind oder aufgrund von Mischwasserüberläufen. In Kläranlagen werden die meisten MP aus dem Abwasser entfernt und im Klärschlamm aufkonzentriert, wobei ein kleinerer Anteil der MP nicht zurückgehalten und mit dem geklärten Abwasser in aquatische Systeme eingeleitet wird. Durch das Ausbringen von Klärschlamm als Düngemittel auf landwirtschaftlichen Flächen können die aus dem Abwasser stammenden MP außerdem terrestrische Ökosysteme erreichen. Von dort könnten sie wiederum durch Oberflächenwasserabfluss in aquatische Systeme transportiert werden. Es wird vermutet, dass vor allem MP-Fasern von Textilien und Reifenabrieb über diese Pfade in großen Mengen in die Umwelt gelangen. Einmal in der Umwelt können MP Organismen durch verschiedene physikalische und chemische Mechanismen negativ beeinflussen. Dazu gehören das Verfangen in MP, äußere und innere Verletzungen oder die Blockierung des Verdauungstrakts, Verringerung des Nahrungsgehalts durch den Verzehr von Plastik anstatt Nahrung, oder das Auslaugen schädlicher Zusatzstoffe. Darüber hinaus können MP durch Sorptionsprozesse mit anderen Umweltschadstoffen in Wechselwirkung treten und somit als Transportvektoren dieser Schadstoffe für aquatische Organismen fungieren. Die Hauptziele dieser Arbeit sind: (1) Den aktuellen Wissensstand bezüglich der Quellen, Umweltpfade, Konzentrationen und dem Verbleib von MP in aquatischen und terrestrischen Ökosystemen zu bewerten und Datenlücken zu identifizieren. (2) Die MP-Kontamination in einem Flusseinzugsgebiet in einer Mediterranen Klimazone zu bestimmen und die Rolle von Abwasser als Eintragspfad für MP aufzuklären. (3) Das Schicksal von MP in landwirtschaftlichen Böden nach der Klärschlammausbringung zu bestimmen und die Bedeutung des Oberflächenwasserabflusses von landwirtschaftlich genutzten Flächen als Transportmechanismus für MP in aquatische Ökosysteme unter semi-ariden Klimabedingungen zu identifizieren. (4) Die Auswirkungen häufiger MP-Typen auf Süßwasserinvertebraten unter Berücksichtigung umweltrelevanter Formen, Größen und Konzentrationen zu analysieren und eine Risikobewertung für diese Organismen durchzuführen. (5) Die Relevanz von MP als Vektoren für andere chemische Schadstoffe in der aquatischen Umwelt und ihren Beitrag zu ökologischen Risiken zu bestimmen. Nach der allgemeinen Einführung in Kapitel 1 fasst Kapitel 2 den aktuellen Wissensstand zu den Quellen von Kunststoffen und MP, ihren Pfaden in die Umwelt und Belastungsraten sowie ihrem Vorkommen und Verbleib in verschiedenen Umweltkompartimenten zusammen. Es zeigt, dass das Wissen über die Herkunft von Makroplastikteilen, MP und Nanoplastik in aquatischen und terrestrischen Ökosystemen begrenzt ist. Daten zum Vorkommen von MP in Süßgewässern sind auf bestimmte geografische Regionen beschränkt, während Daten zu Bodenökosystemen im Allgemeinen unzureichend sind. Darüber hinaus bestehen Wissenslücken bezüglich der Eintragspfade in die Umwelt und dem Transport und Verbleib zwischen verschiedenen Umweltkompartimenten. Diese Literaturrecherche zeigt auch, dass das Vorkommen von MP im Abwasser relativ gut untersucht ist. Es besteht jedoch dringender Forschungsbedarf bezüglich des Beitrags von Abwasser zur MPKontamination in aquatischen Ökosystemen im Vergleich zu anderen Eintragspfaden wie dem Oberflächenwasserabfluss oder dem Auftreten von größeren Kunststoffteilen und deren Fragmentierung in MP und Nanoplastik. Schließlich hebt dieses Kapitel Forschungsbereiche hervor die vorangetrieben werden müssen um das Verständnis potenzieller ökologischer Risiken der Plastikverschmutzung zu erweitern, und gibt Empfehlungen zum Management und der Reduzierung von Plastik- und MP-Einträgen in die Umwelt. Im nächsten Kapitel (Kapitel 3) wird die MP-Kontamination in einem Flusseinzugsgebiet in der Mediterranen Klimazone (Einzugsgebiet des Flusses Henares, Zentralspanien) bewertet und der Beitrag von Abwasser zum MPGesamtabfluss im Einzugsgebiet ermittelt. Dieses Kapitel zeigt, dass obwohl Kläranlagen im Durchschnitt 93 % der MP zurückhalten, die behandelten Abwässer und kleine Mengen an unbehandeltem Abwasser, immer noch bis zu 50 % der gesamten MP-Fördermenge des Einzugsgebietes beitragen können. Somit stellt das Abwassersystem einen wichtigen Eintragspfad für MP in Fließgewässer der Mediterranen Klimazone dar. Darüber hinaus wird gezeigt, dass MP-Konzentrationen in der Wassersäule und in Sedimenten stark von der Landnutzung abhängen und mit zunehmendem anthropogenem Druck signifikant zunehmen. Schließlich wird festgestellt, dass die MP-Kontamination im Wassereinzugsgebiet aufgrund von Hochwasserperioden im Frühjahr mit höheren Wasserkonzentrationen, aber niedrigeren Sedimentkonzentrationen von der Jahreszeit beeinflusst werden. In Kapitel 4 wird der Verbleib von MP in landwirtschaftlichen Böden mit unterschiedlichen Klärschlammbehandlungen und der Beitrag von Oberflächenwasserabfluss von landwirtschaftlichen Böden zur MP-Verschmutzung in aquatischen Ökosystemen untersucht. Dieses Kapitel zeigt, dass die Ausbringung von Klärschlamm die MP-Konzentrationen in Böden signifikant erhöht. Die Bodenkonzentrationen bleiben im Verlauf eines Jahres relativ konstant und der Transport in tiefere Bodenschichten ist gering. Darüber hinaus weist die Studie darauf hin, dass MP-Konzentrationen in Böden auch noch fünf Jahre nach der Klärschlammausbringung hoch sind. Schließlich hebt dieses Kapitel hervor, dass der Einfluss von Oberflächenwasserabfluss für den MP-Export aus landwirtschaftlichen Böden vernachlässigbar ist. Daher kommt es zu dem Schluss, dass landwirtschaftliche Flächen unter den untersuchten Boden- und Wetterbedingungen als langfristige MPAkkumulatoren betrachtet werden können. In Kapitel 5 werden die Aufnahme und die Wirkung von Polyesterfasern und Autoreifenpartikeln für Süßwasserinvertebraten mit unterschiedlichen Strategien zur Nahrungsaufnahme und unterschiedlichen Lebensraumpräferenzen evaluiert. Das Kapitel zeigt, dass die Fähigkeit zum Verzehr von der Form und Größe der MP abhängt, während die Aufnahmemenge auch vom Expositionsweg und der Strategie zur Nahrungsaufnahme des Testorganismus beeinflusst wird. In dieser Studie werden keine negativen Auswirkungen auf das Überleben oder die Fortpflanzungsleistung benthischer Makroinvertebraten beobachtet. Sie kommt jedoch zu dem Schluss, dass eine chronische Exposition von Daphnia magna (pelagische Art) gegenüber beiden MP-Typen deren Fortpflanzung und Überleben beeinträchtigen könnte. Dies tritt jedoch bei Konzentrationen auf, die derzeit zum größten Teil noch nicht ökologisch realistisch sind. Schließlich zeigt dieses Kapitel, dass MP über unterschiedliche Mechanismen auf Organismen einwirken. In Kapitel 6 wird die Relevanz von MP als Vektoren für organische Schadstoffe in Süßwasserfischen betrachtet. Dazu wird die Biokonzentration von zwei hydrophoben organischen Chemikalien in An- und Abwesenheit von MP in Danio rerio und deren Einfluss auf chemischen Stress untersucht. Dieses Kapitel zeigt, dass MP die Biokonzentration dieser Chemikalien nicht erhöhen, sondern eher verringern. Die Reduktion der Biokonzentration ist darüber hinaus größer für die hydrophobere Chemikalie. Auch chemischer Stress, gemessen an Biomarkerantworten, wird in Gegenwart von MP nicht verstärkt. Dies bestätigt, dass die MP-Kontamination in Süßwasserökosystemen die Risiken, die mit der Biokonzentration organischer Chemikalien in aquatischen Organismen einhergehen, voraussichtlich nicht erhöht. Andere Expositionswege (z. B. die Aufnahme über die Atmung oder Haut) erscheinen von größerer Bedeutung zu sein.

  Abschließend werden in Kapitel 7 die allgemeinen Schlussfolgerungen dieser Arbeit präsentiert, zusammen mit einigen Empfehlungen für die zukünftige Forschung und das Management für MP-Verschmutzung.