Rational design of the molecular ru-based water oxidation catalysts
- Autores: Natalia Vereshchuk
- Directores de la Tesis: Arjan Kleij (dir. tes.)
- Lectura: En la Universitat Rovira i Virgili ( España ) en 2021
- Idioma: español
- Tribunal Calificador de la Tesis: Montserrat Diéguez Fernández (presid.), Christopher John Whiteoak (secret.), Shoubhik Das (voc.)
- Programa de doctorado: Programa de Doctorado en Ciencia y Tecnología Química por la Universidad Rovira i Virgili
- Menciones:
- Internacional
- Calificación: Sobresaliente Cum Laude
- Materias:
- Enlaces
- Tesis en acceso abierto en: TDX
- Resumen
La ruptura molecular del agua con la luz solar es una de las estrategias más prometedoras para obtener combustibles renovables a corto y medio plazo. Para lograr este objetivo, uno de los elementos cruciales que deben comprenderse y dominarse por completo es la oxidación catalítica del agua a oxígeno molecular. Hasta ahora se han seguido dos principales enfoques para el desarrollo de catalizadores de oxidación de agua (abreviado WOC por las siglas de Water Oxidation Catalyst en inglés): los óxidos y el método molecular. Este último ha generado una gran cantidad de información mecanístisca, basada principalmente en complejos de Ru, y ha dado lugar a catalizadores con velocidades dos órdenes de magnitud superiores a las del OEC (Oxygen-Evolving Complex en inglés) en el fotosistema II de las plantas verdes y algas.
Por lo tanto, en esta tesis hemos desarrollado la química sintética y catalítica relacionada con complejos de Ru unidos a nuevos miembros de la familia de ligandos FAME (acrónimo de Flexible Adaptative Multidentate Equatorial en inglés, Flexible Adaptativo Multidentado Ecuatorial en español). Los capítulos 1 y 2 se dedicaron a las motivaciones y objetivos de los presentes estudios. En los Capítulos 3 y 4 desarrollamos un nuevo WOC basado en Ru, el llamado complejo Ru (tPa), donde tPa es [2,2 :6 ,2 - terpiridina-6,6 - ácido difosfónico], que mostró una actividad significativa hacia la oxidación de agua, así como estudiamos los efectos de la segunda esfera de coordinación.
