El objetivo general de esta tesis es el desarrollo de nuevos biocomposites poliméricos biodegradables y eco-sostenibles basados en almidón para su uso en la industria del envasado de alimentos. Para ello, se han desarrollado y caracterizado materiales consistentes en almidón de maíz plastificado con un plastificante innovador, el isosorbide, además de con el habitual glicerol, empleado como referencia comparativa. Para obtener los biocomposites se han utilizado dos rellenos: en primer lugar, celulosa microcristalina (MCC) comercial, y en segundo lugar, micropartículas de poli(3-hidroxibutirato-co-3- hidroxivalerato) (PHBVmp) sintetizadas en nuestro laboratorio. Se estudió el efecto del tipo y cantidad de plastificante y la adición de relleno sobre la morfología, cristalinidad, interacciones estructurales y propiedades térmicas y dinamomecánicas de los materiales, como también la resistencia a la absorción de agua y biodegradabilidad. Además, se evaluó la aparición con el tiempo de fenómenos de retrogradación en los materiales. Como resultado, el uso de isosorbide como plastificante previno la retrogradación del almidón. Además, la combinación del uso de isosorbide en un menor porcentaje (35%) y la adición de un 5% de relleno (MCC o PHBVmp) han derivado en biocomposites viables como alternativa a los plásticos derivados del petróleo empleados en la industria del envasado de alimentos.
The main aim of this thesis is the development of novel biodegradable and ecosustainable starch-based polymeric biocomposites for use in food packaging industry. To this end, materials consisting of corn starch plasticized with an innovative plasticizer, isosorbide, in addition to the usual glycerol, used as a comparative reference, have been developed and characterized. Two fillers were used to obtain the biocomposites: first, commercial microcrystalline cellulose (MCC), and second, poly(3-hydroxybutyrate-co-3- hydroxyvalerate) (PHBVmp) microparticles synthesized in our laboratory. The effect of the type and amount of plasticizer and the addition of filler on morphology, crystallinity, structural interactions and thermal and dynamomechanical properties of the materials was studied, as well as the water absorption resistance and biodegradability. Moreover, the appearance over time of retrogradation phenomena in the materials was evaluated. As a result, the use of isosorbide as a plasticizer prevented starch retrogradation. Furthermore, the combination of the use of isosorbide at a lower percentage (35%) and the addition of 5% filler (MCC or PHBVmp) has resulted in viable biocomposites as an alternative to petroleum-based plastics used in the food packaging industry.
O obxectivo xeral desta tese é o desenvolvemento de novos biocomposites poliméricos biodegradables e eco-sostibles baseados en amidón para o seu uso na industria do envasado de alimentos. Para iso, desenvolvéronse e caracterizáronse materiais consistentes en amidón de millo plastificado cun plastificante innovador, o isosorbide, ademais do habitual glicerol, empregado como referencia comparativa. Para obter os biocomposites utilizáronse dous recheos: en primeiro lugar, celulosa microcristalina (MCC) comercial, e en segundo lugar, micropartículas de poli(3- hidroxibutirato- co-3- hidroxivalerato) ( PHBVmp) sintetizadas no noso laboratorio. Estudouse o efecto do tipo e cantidade de plastificante e a adición de recheo sobre a morfoloxía, cristalinidad, interaccións estruturais e propiedades térmicas e dinamomecánicas dos materiais, como tamén a resistencia á absorción de auga e biodegradabilidade. Ademais, avaliouse a aparición co tempo de fenómenos de retrogradación nos materiais. Como resultado, o uso de isosorbide como plastificante preveu a retrogradación do amidón. Ademais, a combinación do uso de isosorbide nunha menor porcentaxe (35%) e a adición dun 5% de recheo (MCC ou PHBVmp) derivaron en biocomposites viables como alternativa aos plásticos derivados do petróleo empregados na industria do envasado de alimentos.
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