Water oxidation catalysis using first row transition metals
- Autores: Primavera Pelosin
- Directores de la Tesis: Antoni Llobet Dalmases (dir. tes.)
- Lectura: En la Universitat Rovira i Virgili ( España ) en 2020
- Idioma: español
- Tribunal Calificador de la Tesis: Martin Albrecht (presid.), Jordi García-Antón Aviñó (secret.), Elisabetta Iengo (voc.)
- Programa de doctorado: Programa de Doctorado en Ciencia y Tecnología Química por la Universidad Rovira i Virgili
- Materias:
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- Resumen
El objetivo de esta tesis fue estudiar el proceso de oxidación del agua mediante catalizadores moleculares basados en metales de transición de primera fila. En el capítulo tres se demostró la importancia del diseño de ligandos en la formación de catalizadores de oxidación de agua (WOC) resistentes basados en cobre. Se demostró que un ligando tetra-amidate macrociclo (TAML) estabiliza el complejo durante la catálisis mediante la deslocalización de las cargas positivas generadas. Además, el efecto del macrociclo evita la desmetalización ácida del catalizador, que también era activo a pH neutro.En el cuarto capítulo se describió un procedimiento innovador para formar ánodos moleculares. El WOC basado en Cu de TAML descrito anteriormente se modificó con pireno, formando dos regioisómeros con distintas propiedades electrónicas. Ambos regioisómeros se anclaron en la superficie de electrodos de óxido de indio y estaño (ITO) mediante electropolimerización del pireno en disolventes orgánicos. La actividad de los ánodos se evaluó mediante un electrodo de disco de anillo giratorio (RRDE) a pH 7,5, 9 y 10.
El capítulo cinco se centra en la determinación de la naturaleza real de la catálisis. Este estudio toma como ejemplo un complejo de hierro pentanuclear, considerado un WOC molecular, que en realidad se descompone en presencia de agua y altos potenciales. Se confirmó que la especie activa era hematita mediante varios análisis como EDX, SEM, XPS y XAS.
