Study of complex ferroic oxides by large-scale first-principles simulations
- Autores: Mauro António Pereira Gonçalves
- Directores de la Tesis: Jorge Iñiguez González (dir. tes.), Francisco Javier Junquera Quintana (codir. tes.)
- Lectura: En la Universidad de Cantabria ( España ) en 2020
- Idioma: inglés
- Títulos paralelos:
- Estudio de óxidos ferroicos complejos por simulaciones de primer principio a gran escala
- Tribunal Calificador de la Tesis: Ludger Wirtz (presid.), Anna Grünebohm (secret.), Alessio Filippetti (voc.), Jirka Hlinka (voc.), Mael Guennou (voc.)
- Programa de doctorado: Programa de Doctorado en Química Teórica y Modelización Computacional/Theoretical Chemistry and Computational Modelling por la Universidad Autónoma de Madrid; la Universidad Complutense de Madrid; la Universidad de Barcelona; la Universidad de Cantabria; la Universidad de Extremadura; la Universidad de las Illes Balears; la Universidad de Murcia; la Universidad de Oviedo; la Universidad de Sevilla; la Universidad de Vigo; la Universidad del País Vasco/Euskal Herriko Unibertsitatea; la Universidad Jaume I de Castellón y la Universitat de València (Estudi General)
- Materias:
- Enlaces
- Resumen
- español
El objetivo principal de esta tesis es el estudio de las propiedades topológicas no-triviales en sistemas ferroeléctricos mediante simulaciones atomísticas con modelos efectivos de segundos-principios (descritos en el capítulo 2 de la memoria).
Desde hace más de una década se conoce la existencia de texturas magnéticas con una topología no trivial (skyrmiones, merones, hopfiones, etc). Estas estructuras poseen unas propiedades muy llamativas: están protegidas por topología (cuesta una energía destruirlas), y se pueden mover fácilmente con corrientes eléctricas externas lo que las hace candidatas ideales para la fabricación de memorias tipo “pista de carrera” (“race-track memorie”). La fuerza motriz para que aparezcan estas fases no triviales es la presencia de interacciones relativistas quirales tipo Dzyaloshinskii-Moriya, presentes en láminas o interfases magnéticas en la que hay ausencia o ruptura de la simetría de inversión.
Como esta interacción no tiene análogo en sistemas ferroeléctricos, el pensamiento general era que no se podían estabilizar estas texturas con topología no trivial en sistemas polares, caracterizados por la presencia de una polarización espontánea e invertible. Solo en los últimos años se habían mostrados indicios de su existencia en compuestos complejos (nano columnas de un material ferroeléctrico de pequeño diámetro embebidas en una matriz dieléctrica), difíciles de caracterizar experimentalmente.
Sin embargo, en la presente tesis se predice teóricamente la existencia de skyrmiones en dos sistemas ferroeléctricos distintos, mucho más sencillos que los anteriores y, por lo tanto, experimentalmente verificables:
• En el caso de un único material (PbTiO3) en el que se puedan escribir nanodominios ferroeléctricos tipo columna con una polarización opuesta a la de la matriz circundante (Capítulo 3 de la memoria). La rotación de la polarización en la pared de dominio entre las dos polarizaciones es la clave para obtener una estructura con una topología no trivial tipo skyrmion. Este hallazgo constituyó la primera predicción de un skyrmion eléctrico en un único material sencillo. Además de predecir su estabilización, en la tesis se dan las claves para poder modificarlo de manera controlada mediante campos eléctricos, tensiones impuestas por un substrato o por efectos térmicos (temperatura) (Capítulo 4 de la memoria). Se observan distinto tipos de transiciones, tanto skyrmion-skyrmion, como transiciones topológicas entre skyrmiones y sistemas dipolares triviales. Determinadas funciones respuesta (susceptibilidad) divergen en los puntos de la transición.
• En el caso de superredes ferroeléctrico/dieléctrico en las que se intercalan capas de PbTiO3 y SrTiO3 (Capítulo 5 de la memoria). Dependiendo de la tensión epitaxial pueden estabilizarse estructuras tipo vórtice o skyrmiones. En la presente tesis se detallan las condiciones para obtener estas últimas, se procede al análisis riguroso de las propiedades topológicas, y sus propiedades funcionales (susceptibilidades y constantes dieléctricas). Este estudio se ha realizado en colaboración con grupos experimentales de la Universidad de California-Berkeley y la Universidad de Cornell.
La constante retroalimentación entre teoría y experimento ha dado lugar al primer trabajo en el que se observa la estabilización de skyrmiones polares a temperatura ambiente en materiales ferroeléctricos, siendo los cálculos realizados en la presente tesis, una parte integral de los mismos.
- English
The main goal of this thesis was to explore the possibility that ferroelectric materials, characterized by a spontaneous and switchable electric polarization, may present topologically non-trivial structures akin to the skyrmions that occur in their ferromagnetic counterparts. The main tool used in the investigation was atomistic simulation based of first-principles effective models (“second-principles methods”), applied to two model systems: ferroelectric PbTiO3 and ferroelectric/paraelectric superlattices made of PbTiO3 and SrTiO3. More precisely, the simulations were used to analyze multidomain configurations in these compounds, motivated by previous reports that they may present non-trivial structural features. The main finding of the thesis is that, indeed, a simple multidomain configuration in PbTiO3 - namely, a columnar nanodomain with polarization opposed to that of its surrounding matrix – is sufficient to generate a dipole texture - associated to the rotation of the polarization at the domain wall between nanodomain and matrix - with the topology of a skyrmion. This constitutes the first prediction of an electric skyrmion in a simple ferroelectric material. Further, it is shown that the properties and topology of this skyrmion can be tuned by external electric and elastic fields, as well as by temperature, obtaining novel effects such as topological and iso-topological phase transitions. Finally, the investigation of the PbTiO3/SrTiO3 superlattices reveals that the skyrmion structures can be obtained as the ground state solution for such systems. This latter study was developed in the context of a collaboration with experimental groups at UC Berkeley and elsewhere, which led to the first experimental confirmation of electric skyrmions. Hence, in conclusion, the theoretical work in this thesis has been an integral part of the discovery of electric skyrmions in ferroelectric materials.
- español
