Ángela Inmaculada Barreda Gómez
La interacción de la radiación electromagnética con partículas dieléctricas de alto índice de refracción, de tamaño menor que la longitud de onda de la radiación excitadora, ha sido un campo ampliamente investigado durante los últimos años. Algunos ejemplos de materiales dieléctricos de alto índice de refracción, en las regiones espectrales del visible (VIS) e infrarrojo cercano (NIR), son el silicio, el germanio y otros compuestos semiconductores. La baja absorción que presentan en estas regiones espectrales, los ha convertido en una alternativa ideal a las nanopartículas metálicas en ciertas aplicaciones, donde las pérdidas radiativas en forma de calor son un problema a resolver. Ejemplos incluyen mejora del aprovechamiento energético de células solares, espectroscopía, y sensores biológicos. De hecho, en vez de oscilaciones electrónicas de plasma, las resonancias eléctricas y magnéticas de las partículas dieléctricas son debidas a ciertas distribuciones de las corrientes de desplazamiennto, las cuales generan modos de galería susurrante (whispering gallery modes en inglés). La posición de las resonancias depende del tamaño de la nanopartícula, la forma, sus propiedades ópticas y esas del medio que la rodea. Además, para los materiales dieléctricos de alto índice de refracción a escala nanométrica, en ciertas regiones espectrales, la interacción coherente entre las resonancias dipolares eléctricas y magnéticas dan lugar a propiedades direccionales interesantes, algunas veces llamados efectos magnetodieléctricos en la literatura. Como fue predicho por Kerker et al., para difusores magnetodieléctricos puntuales, bajo ciertas condiciones de la permitividad eléctrica y de la permeabilidad magnética, es posible conseguir que la intensidad difundida hacia atrás sea nula (Zero-Backward condition en inglés) o que sea casi nula hacia adelante (near Zero-Forward condition en inglés). Las nanopartículas dieléctricas de alto índice de refracción han llegado a ser una alternativa para el desarrollo de aplicaciones donde las nanopartículas metálicas con sus propiedades plasmónicas ya habían demostrado su eficiencia (nanoantenas, nanosensores, nuevos dispositivos ópticos, metasuperficies o metamateriales). Nanopartículas constituídas por un núcleo metálico y una corteza dieléctrica de alto índice de refracción han sido investigadas durante los últimos años ya que soportan resonancias eléctricas y magnéticas sintonizables, y en consecuencia, pueden ser utilizadas para controlar la dirección de la radiación difundida. Esto significa que, a través de estas nanoestructuras, es posible conseguir la condición de retrodifusión nula o de difusión casi nula hacia adelante (Condiciones Direccionales de “Scattering”).
Esta tesis doctoral cubre la respuesta electromagnética de diferentes geometrías y configuraciones de partículas dieléctricas de alto índice de refracción de tamaño menor que la longitud de onda de la radiación incidente. También incluye el análisis de posibles aplicaciones de este tipo de estructuras. En particular, se consideran tanto partículas aisladas como agregados. Para los primeros, se han evidenciado las capacidades de las nanopartículas hechas de materiales de alto índice de refracción, tanto puras, como aquellas constituidas por un núcleo metálico y una corteza dieléctrica de alto índice, como sensores. Además, también se ha investigado el comportamiento electromagnético de estas nanoestructuras (nanopartículas puras de alto índice de refracción o formadas por un núcleo metálico y una corteza dieléctrica de alto índice de refracción) en función de su tamaño. Los cambios observados en los espectros pueden ser útiles para determinar el tamaño de la nanopartícula. Adicionalmente, se ha demostrado que, variando el tamaño del núcleo respecto al total de la partícula, las condiciones direccionales de difusión (retrodifusión nula o difusión casi nula hacia adelante) pueden ser realzadas o deshabilitadas. Con el propósito de profundizar en la posibilidad de utilizar nanopartículas núcleo (metálico)-corteza (dieléctrica de alto índice de refracción) para intensificar las condiciones direccionales, se ha analizado la respuesta de este tipo de partículas cuando el núcleo es desplazado respecto a su centro de simetría. Dependiendo de la dirección del desplazamiento, se han propuesto diferentes aplicaciones. Para movimientos del núcleo perpendiculares a la dirección de propagación de la radiación incidente, existe una clara posibilidad de utilizar estas unidades para construir dispositivos de conmutación óptica. Para descentramientos paralelos a la dirección de propagación de la onda incidente, se ha demostrado como ambas condiciones direccionales de difusión pueden ser ensalzadas. Realzar la condición de retrodifusión nula es importante para aquellas aplicaciones que requieren redirigir la radiación incidente en la dirección hacia adelante, como en la recolección de energía por células solares. Persiguiendo esta idea, dicha condición ha sido analizada para diferentes formas de las partículas, demostrando que los paralelepípedos y los cilindros son las geometrías más eficientes.
Algunas de las aplicaciones mencionadas, pueden verse mejoradas utilizando agregados de partículas dieléctricas de alto índice de refracción, más pequeñas que la longitud de onda de la radiación excitadora. Se muestra que la interacción electromagnética entre los componentes del agregado mejora, por ejemplo, la eficiencia del efecto de conmutación óptica, y también, la recolección de la radiación solar para aplicaciones fotovoltaicas.
Durante el desarrollo de la tesis se han utilizado diferentes herramientas numéricas, incluyendo Método de Elementos Finitos, Diferencias Finitas en el Dominio del Tiempo y Matriz T. La física subyacente a los fenómenos asociados con las configuraciones de dímeros ha sido analizada mediante el formalismo de la función de Green. Los resultados correspondientes a los dímeros han sido corroborados experimentalmente. Los experimentos fueron llevados a cabo utilizando la cámara anecoica del “Centre Commun de Ressources en Microondes” (CCRM) en Marsella, Francia. Durante la última década, esta instalación se ha convertido en un dispositivo especializado en medidas de la dispersión por partículas complejas en el rango de microondas. Debido a la escalabilidad de las ecuaciones de Maxwell, los resultados obtenidos pueden ser extrapolados a otros rangos espectrales eligiendo las propiedades ópticas y el tamaño de las partículas adecuados. Como conclusión general, yo creo que los resultados de esta tesis incentivan a investigar nuevas aplicaciones basadas en nanopartículas hechas de materiales de alto índice de refracción. Entre los más importantes, destaco la optimización del funcionamiento de dispositivos fotovoltaicos (nanopartículas excéntricas constituidas por un núcleo metálico y una corteza dieléctrica de alto índice de refracción pueden ser eficientes unidades difusoras para redirigir la radiación, con incidencia distinta a la normal, hacia el sustrato fotosensible), capacidades biosensoras de nanodispositivos (agregados de configuraciones simples y más complejas de nanopartículas dieléctricas de alto índice de refracción pueden realzar el confinamiento de los campos eléctrico y magnético en el gap entre las partículas), realzamiento de efectos no lineales (análisis de la generación del segundo y tercer armónico a través de la excitación del anapolo) o construir nuevos metamateriales y metasuperficies (metasuperficies para alta transmisión/reflexión).
We have studied the electromagnetic response of different geometries of High Refractive Index Dielectric (HRID) nanoparticles in order to analyze possible applications of this kind of nanostructures. In particular, isolated particles or aggregates have been considered. For the former, the great capabilities of either pure or metallo-HRID core-shell nanoparticles for sensing purposes have been evidenced. In addition, the electromagnetic behavior of those structures as a function of the nanoparticle size has been investigated. Furthermore, eccentric metallo-dielectric core-shell nanoparticles have been explored. Depending on the core displacement from the nanoparticle center, different applications have been shown: building switching devices and increasing the efficiency of solar cells. Both of them can be improved by means of dimers of HRID subwavelength particles. To go further in the possibility of using HRID nanoparticles for solar cells applications, the fraction of radiation that is scattered into the photosensitive substrate has been analyzed when aggregates of HRID nanoparticles are located on its surface.
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