Resumen de Growth and characterization of magnetoelectric ymno3 epitaxial thin films
- español
Los materiales multiferroicos presentan simultáneamente más de un orden ferroico conmutable. En el caso ferroelectricidad y ferromagnetismo simultáneos, los materiales multiferroicos han sido propuestos para tomar un rol fundamental en una nueva generación de dispositivos, incluso apuntando como solución para superar las limitaciones tecnológicas actuales. Por ejemplo, un eventual acoplamiento entre la ferroelectricidad y el ferromagnetismo podría permitir la fabricación de uniones túnel controladas eléctricamente o, también, a un control de la polarización eléctrica mediante campos magnéticos sin la necesidad de contactos eléctricos. Resulta evidente que un punto esencial de cara a la explotación de tales materiales es que exista el acoplamiento entre tales órdenes ferroicos.
Las manganitas de tierras raras presentan un marco excepcional para el estudio de tal acoplamiento desde dos perspectivas diferentes. En función del radio iónico de la tierra rara, la fase estable es hexagonal u ortorrómbica. El interés reside en que en ambas fases existe un acoplamiento entre las propiedades eléctricas y magnéticas. Por un lado, en las manganitas hexagonales (ferroeléctricas debajo de Tc ~ 900 K y antiferromagnéticas debajo de TN ~ 90 K) las paredes de dominio de ambos órdenes están acopladas. Por otro lado, en la fase ortorrómbica (antiferromagnética debajo TN ~ 40 K) las interacciones magnéticas dan lugar a pequeños desplazamientos atómicos que crean dipolos eléctricos y dan lugar a ferroelectricidad.
Ambas fases son investigadas en la presente tesis doctoral usando capas delgadas de manganita de itrio (YMnO3). La tesis queda estructurada en dos bloques diferenciados.
En primer lugar se trata la fase ortorrómbica. Capas delgadas epitaxiales han sido crecidas mediante ablación láser pulsada con la intención de modificar la topología magnética (ángulos y distancias) mediante la tensión epitaxial y, a su vez, controlar las propiedades magnéticas y dieléctricas así como su evenutal acoplamiento. Mediante las condiciones de depósito, espesor de las capas, substitución parcial catiónica y recocidos posteriores, la tensión epitaxial resulta controlada. Las propiedades magnéticas presentan una marcada dependencia con la tensión epitaxial. Efectivamente, aparece una creciente componente ferromagnética a medida que aumenta la tensión epitaxial. La anisotropía magnética confirma que el origen del ferromagnetismo es una inclinación de los momentos magnéticos. Finalmente, se muestra como dicha tensión epitaxial implica cambios en las propiedades dieléctricas y el acoplamiento magnetoeléctrico.
En el segundo bloque, capas delgadas de manganita de itrio hexagonal se sitúan entre un eléctrodo inferior de platino y uno superior de permalloy. Un eléctrodo de platino inferior con la orientación fuera del plano (111) es necesario para obtener capas delgadas de YMnO3 hexagonal con la textura (0001), es decir, con el eje de polarización ferroeléctrica orientado perpendicularmente a los eléctrodos. Se espera que el eléctrodo superior de permalloy se acopla por intercambio de canje (exchange bias) con la capa antiferromagnética de YMnO3. El objetivo de este bloque es utilizar el acoplamiento de paredes de dominio reportado en YMnO3 hexagonal para modificar el intercambio de canje mediante un campo eléctrico aplicado entre los eléctrodos de permalloy y platino. Se muestra una caracterización detallada de la heteroestructura Py/YMnO3/Pt. El campo de canje es observado por magnetometría y medidas de magnetorresistencia anisótropa. En un segundo paso, la magnetización del eléctrodo superior se modifica mediante la aplicación de campos eléctricos (pulsados o continuos). Se concluye que el campo eléctrico modifica el campo de intercambio.
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- English
English abstract Multiferroic materials display simultaneously more than one switchable ferroic order. In the case of simultaneous ferroelectricity and ferromagnetism, multiferroics have been proposed to allow building a new generation of devices, eventually overcoming critical limitations in technology. For instance, the eventual coupling among both ferroic orders would lead to spin filters controlled by an electric field or contact-less control of electric polarization using magnetic fields. It follows that an essential point for the optimal exploitation of such materials is that the ferroic orders are coupled.
Rare earth manganites present an excellent frame to study such coupling from two very different perspectives. As a function of the rare earth ionic radius their stable phase is either hexagonal or the orthorhombic. Of relevance here is that in both phases a coupling between the electrical and magnetic properties would exist. On one hand, in the hexagonal rare earth manganites (ferroelectric below Tc ~ 900 K and antiferromagnetic below TN ~ 90 K) the domain walls of both ferroic orders are coupled. On the other hand, in the orthorhombic phase (antiferromagnetic below TN ~ 40 K) theoretical works indicate that the magnetic interactions lead to small atomic displacements and ferroelectricity.
Both phases are investigated in the present thesis using YMnO3 thin films. Then, the thesis is structured in two different blocks.
In the first block the orthorhombic phase is covered. Epitaxial thin films were grown by pulsed laser deposition with the aim of tuning the magnetic topology (angles and distances) via the epitaxial strain and, as a consequence, control the magnetic and dielectric properties as well as its eventual coupling. Through the deposition conditions, the sample thickness, partial cationic substitutions and by annealing of the samples, the epitaxial strain in the films is controlled. It turns out that the magnetic properties display a critical dependence on the epitaxial strain. Indeed, an increased ferromagnetic behaviour appears with increasing strain. The magnetic anisotropy of the resulting structure indicates that ferromagnetism arises from a strain-tuned canted spin structure. Finally, it is shown how the modification of the epitaxial strain resounds on the dielectric properties and the magnetoelectric coupling.
In the second block, hexagonal YMnO3 epitaxial films are sandwiched between bottom Pt and top permalloy electrodes. Bottom epitaxial Pt (111) oriented buffers will be required for the subsequent growth of (0001)-oriented YMnO3, that is, with the ferroelectric polar axis oriented perpendicular to the electrodes. The permalloy electrode (ferromagnetic) is expected to couple to the YMnO3 (antiferromagnetic) via exchange bias. The objective of this block is to exploit the coupling of the ferroelectric and antiferromagnetic domain walls in hexagonal YMnO3 to modify the exchange bias via an electrical field applied between the Pt and Py electrodes. The block covers a detailed characterization of the heterostructure. Exchange bias is demonstrated by magnetometry and angular dependent magnetoresistance. In a second step, magnetization of the permalloy electrode is modified using electrical pulses and dc biasing of the YMnO3 layer. It is concluded that the electric field effects modify the exchange bias.
