Resumen de Integration of optically random media into optoelectronic devices
- español
El trabajo descrito en esta tesis aborda los fenómenos de mejora de absorción y emisión de luz en medios ópticos desordenados y su implementación en dispositivos optoelectrónicos, tales como dispositivos emisores de luz (LEDs) y celdas solares de colorante (DSSCs). Mientras que las estructuras periódicas han demostrado un control de la propagación de la luz sin precedentes, estructuras ópticamente desordenadas que poseen una variación aleatoria del índice de refracción pueden igualmente modificar la propagación de la luz de forma significativa. En este trabajo se propone y se lleva a cabo la fabricación de un nuevo medio óptico desordenado denominado vidrio de Mie, que consiste en una matriz porosa transparente en forma de lámina en la que se distribuyen de forma aleatoria centros dispersores de tamaño y forma controlados. Concretamente, se fabrican tres vidrios de Mie, que consisten en una matriz porosa de TiO2, una matrix altamente porosa de SiO2 y una matriz porosa de un material luminiscente que integran esferas monodipersas de TiO2 cristalina, de los que se espera una intensa fuerza de dispersión, y se caracterizan sus propiedades ópticas. Un análisis de su respuesta óptica demuestra que la propagación de la luz en estos materiales puede predecirse empleando el formalismo de Mie, que tiene en cuenta la dispersión de la luz por una partícula individual, probando así su comportamiento como una versión sólida de las suspensiones de partículas en un medio líquido típicamente empleadas en el campo de laseo aleatorio. En consecuencia, el vidrio de Mie permite diseñar sus propiedades de dispersión previamente a su fabricación a través de las condiciones del desorden óptico incluido, posibilitando así un control de su respuesta óptica. Como parte del proceso de fabricación, se aborda la preparación de láminas de índice de refracción ultrabajo controlado y la preparación de láminas luminiscentes basadas en nanofósforos. Además, se desarrolla y se describe un procedimiento para la fabricación de láminas flexible y autosoportadas de los vidrios de Mie basados en matrices de alto índice de refracción. Tras demostrar una mejora controlada de absorción de luz en el vidrio de Mie basado en una matriz mesoporosa de TiO2, el material típicamente empleado como fotoánodo en DSSCs, sensibilizado con un colorante absorbente debido a fenómenos de dispersión de la luz, se integra como electrodo en DSSCs bifaciales. Una caracterización optoeléctrica completa demuestra una mejora en el funcionamiento de estos dispositivos, que ofrecen control mediante el tamaño y la concentración de los centros dispersores incluidos. Este material también muestra una mejora controlada de su fotoluminiscencia cuando se infiltra con moléculas orgánicas de un colorante emisor, probando así su potencial para aplicaciones de conversión de color. Finalmente, un análisis de la fotoluminiscencia del vidrio de Mie basado en una matriz de nanofósforos demuestra una mejora sintonizable de su intensidad de emisión como consecuencia de un proceso controlado de desacople de la luz generada del material, lo que demuestra ser válido para láminas rígidas y para aquellas flexibles autosoportadas. Este material presenta potencial para ser empleado como una lámina de conversión eficiente de bajo coste para LEDs. Esta tesis combina métodos teóricos con procedimientos experimentales de preparación y caracterización que permiten una comprensión profunda de la propagación de la luz en medios ópticos desordenados y el efecto de integrarlos en DSSCs bifaciales y emplearlos como conversores de color en aplicaciones de emisión de luz.
- English
The work presented in this thesis addresses the phenomena of light absorption and emission enhancement in optically random media and their implementation in optoelectronic devices, such as light-emitting devices (LEDs) and dye-sensitized solar cells (DSSCs). Whereas periodic structures have demonstrated and unprecedented control over light propagation, optically disordered structures presenting a random variation of the refractive index can also significantly alter light transport. In this work, the fabrication of a novel optically random medium coined Mie glass, consisting of a porous transparent matrix in the shape of a film integrating a random distribution of high refractive index scattering centres of controlled size and shape is proposed and realised. Specifically, three Mie glasses, which comprise a porous TiO2 matrix, a highly porous SiO2 matrix and a porous matrix of a luminescent material, integrating nanocrystalline monodisperse TiO2 spheres, for which intense scattering strength is expected, are fabricated and their optical properties characterised. An analysis of their optical response demonstrate that light propagation in them can be predicted by means of Mie formalism, that is, taking into account light scattering by an individual particle, thus proving their behaviour as a solid version of particle suspensions in a liquid medium typically employed in the field of random lasing. As a consequence, the Mie glass enables a design of their scattering properties prior to fabrication through the conditions of the included optical disorder, thus allowing tailoring their optical response. As a part of the fabrication process, a procedure for the preparation of films of controlled ultralow refractive index films and the preparation of luminescent nanophosphor-based films are addressed. Furthermore, a procedure for the fabrication of a self-standing flexible version of those Mie glasses based on high refractive index matrices is developed and described. After demonstrating a controlled enhancement of light absorption by the Mie glass based on a mesoporous TiO2 matrix, the material typically employed as photoanode in DSSCs, sensitised with an absorbing dye due to phenomena of light scattering, it is integrated as electrode into bifacial DSSCs. A full optoelectrical characterisation demonstrates an enhanced performance of these devices, which offer control through the size and concentration of the included scattering centres. This material also displays a controlled improvement of its photoluminescence when infiltrated with organic molecules of an emitting dye, thus proving its potential for colour conversion applications. Eventually, an analysis of the photoluminescence of the Mie glass based on a nanophosphor matrix demonstrates a tunable enhancement of their emission intensity as a consequence of a controlled process of improved out-coupling of the generated light from the material, which is proved valid for either rigid or flexible self-standing films. Such material presents the potential to be employed as a low-cost efficient colour conversion layer in LEDs. This thesis combines theoretical methods with experimental preparation and characterisation approaches enabling an in-depth understanding of light propagation in optically random media and the effect of their integration into bifacial DSSCs and implementation as colour converters for light-emission applications.
