Advanced oxidation processes applied to the elimination of sulfamethoxazole and trimethoprim

• Autores: María Navarro Abellán
• Directores de la Tesis: J. Giménez Farreras (dir. tes.)
• Lectura: En la Universitat de Barcelona ( España ) en 2008
• Idioma: español
• Tribunal Calificador de la Tesis: Santiago Esplugas Vidal (presid.), Carme Sans Mazón (secret.), Rafael Van Griecken (voc.), Sixto Malato Rodríguez (voc.), Horst Schröder (voc.)
• Materias:
  • Ciencias tecnológicas
    • Ingeniería y tecnología químicas
      • Procesos químicos
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• Resumen

  • Esta tesis está enmarcada dentro del tratamiento de dos antibióticos (Sulfametoxazol y Trimetoprim) que forman parte de los denominados contaminantes emergentes, mediante dos técnicas de oxidación: la fotocatálisis y la ozonización, como tratamientos alternativos que ayuden a la eliminación de este tipo de sustancias en las plantas de tratamiento de aguas convencionales. En este sentido, se ha estudiado la influencia de diversas variables sobre el proceso, con el fin de optimizarlo, así como las características de la solución tratada en términos de biodegradabilidad y/o toxicidad. Por otro lado, también se ha querido llevar a cabo la determinación de algunos de los productos de oxidación resultantes de cada proceso, con el fin de estudiar los mecanismos de ataque de los agentes oxidantes que intervienen en cada reacción, y ser capaces de diferenciar las vías de reacción de uno y otro. Ambas sustancias pueden sufrir fotólisis a longitudes de onda por debajo de 310 nm. La radiación UV-ABC es más efectiva que la UV-A en la degradación del SMX. La concentración óptima de catalizador es 0.5-1.0 g TiO2 L-1 para el SMX y 0.2-0.5 g TiO2 L-1 para el TMP. La degradación del antibiótico no se ve alterada por cambios de pH, sin embargo, la mineralización sí que experimenta una disminución, debido a la adición de iones inorgánicos que actúan como secuestradores de ·OH. La biodegradabilidad del SMX aumenta durante el tiempo de reacción hasta las 10 horas de reacción (0.15 mg O2 L-1) y a partir de ese punto se mantiene constante. La demanda química de oxígeno disminuye gradualmente a lo largo de la reacción. Por otro lado, las soluciones tratadas de TMP parecen ser más biodegradables, al alcanzarse valores más altos de la demanda biológica de oxígeno tras 6 horas de reacción (0.63 mg O2 L1. Cuando el SMX se degrada fotocatalíticamente existe una liberación de iones sulfato y amonio poco eficiente. La medición del parámetro SUVA muestra que al final de la reacción (6 horas) todavía quedan compuestos aromáticos en solución, aunque se consigue eliminar un 72% de la aromaticidad. La molécula de TMP es igualmente una fuente de nitrógeno, aunque sólo libera el 3% estequiométrico después de 15 horas de reacción. El contenido aromático de la solución parece aumentar durante la reacción. El estudio LC/MS llevado a cabo para la degradación de SMX permitió elucidar los modos de ataque del radical hidroxilo sobre la molécula. Se pueden llegar a obtener constantes cinéticas moderadamente independientes de la concentración de catalizador y se puede aconsejar la utilización de un par de constantes para el SMX y el TMP, que podrían ser aptas para su utilización en el cambio de escala (k"SMX = 0.140 mol L-1 s-0.5 Einstein-0.5 con el modelo B y k"TMP = 0.209 s-0.5 Einstein-0.5 para el modelo C). La ozonización aplicada al SMX es muy eficiente, dando lugar a un incremento de la biodegradabilidad de la solución, aunque se obtuvo un incremento de la toxicidad durante los primeros 5 minutos de la reacción. Parece ser que los sitios más probables de ataque de O3 al SMX son el grupo -NH2 en el anillo anilina y el grupo -CH3 en el anillo isoxazol, dando lugar a compuestos nitrosos y compuestos con grupos aldehido. Igualmente, la molécula de TMP se degrada rápidamente mediante ozonización, aunque el carbono orgánico total y la demanda química de oxígeno no pueden seguir disminuyendo a partir de los 10 minutos de reacción (60 mg O2 L-1). La toxicidad aumenta con la ozonización. El contenido aromático sigue la misma tendencia que con la fotocatálisis, aumentando globalmente. El ataque del ozono se da principalmente en las aminas exocíclicas del anillo pirimidina así como en los carbonos que contienen los grupos metoxi del anillo bencílico.