Resumen de Síntesis de materiales híbridos metalorgánicos estructurados a partir de unidades unidimensionales. Estudio de sus propiedades y aplicaciones
Actualmente, la nanociencia se presenta como un campo de suma relevancia para satisfacer las demandas requeridas por la sociedad. En particular, los materiales híbridos emergen como una de las temáticas más atractivas debido a la versatilidad que presentan, diseñándose a priori estos materiales con propiedades físico-químicas específicas, empleándose con éxito en múltiples aplicaciones desde las más convencionales hasta otras más nanotecnológicas.
La presente Tesis Doctoral se ha centrado en el desarrollo de nuevos materiales metal-orgánicos nanoestructurados, su posterior caracterización y empleo en diferentes aplicaciones. Para llevar a cabo el diseño de estos materiales, se ha estudiado la influencia de los parámetros de síntesis, de los espaciadores orgánicos y de los nodos metálicos que componen su entramado estructural y su posterior uso, en función de sus características, en diversas aplicaciones. En consecuencia, los resultados presentados se organizan en tres capítulos dependiendo de los parámetros estudiados en la generación de estas nuevas familias de materiales metal-orgánicos.
En el Capítulo 3, se han empleado como nodos metálicos precursores de aluminio y como unidades orgánicas espaciadores orgánicos monodentados que presentan una cadena alifática en su composición de manera que presentan una doble función: (i) estructural al coordinarse con el nodo metálico gracias a al grupo carboxílico que presentan y (ii) como modulador del crecimiento debido a las cadenas alquílicas que determinan el nivel de estructuración y dimensionalidad alcanzado. Además, se estudia la influencia de diferentes parámetros de síntesis, en especial la naturaleza de los solventes empleados, obteniéndose un nivel de estructuración 3D, mesoscópico o laminar cuando se emplea H2O, DMF o DMF/H2O, respectivamente. Finalmente, se analizó el comportamiento de cada fase estructural producida en la síntesis de benzodiazepinas, producto de interés en la industria farmacéutica.
A continuación, en el Capítulo 4, para dar un paso más en el conocimiento de esta clase de materiales, se empleó de nuevo como unidad inorgánica de construcción nodos metálicos de aluminio, pero en este caso se ha modificado la unidad orgánica, empleándose espaciadores orgánicos monodentados que presentan un grupo funcional en su composición. De esta forma, se estudia la obtención de nuevos materiales metal-orgánicos, analizándose la influencia de emplear grupos dadores o aceptores de electrones en el nivel de estructuración finalmente alcanzado (2D o 3D). Además, se evaluó su actividad catalítica como ácido de Lewis, determinando la influencia del nivel de estructuración y la presencia de dichos grupos funcionales en la actividad catalítica. Posteriormente, se introdujo directamente en el proceso de síntesis solvotermal hierro como segundo nodo metálico, incorporándose con éxito en la red metal-orgánica, generando un nuevo material que mejora los resultados catalíticos anteriormente obtenidos debido al efecto sinergético establecido entre ambos nodos metálicos. Más concretamente, cuando se emplea el espaciador orgánico con grupos tiol en su composición, se generan grupos sulfónicos ácidos tras un tratamiento post-síntesis de oxidación que permite obtener materiales que fueron excelentes catalizadores en reacciones demandantes de acidez. Además, se incorporaron nanopartículas de paladio a dicho material, generando un material bifuncional capaz de llevar a cabo reacciones consecutivas en un solo paso.
Por último, en el Capítulo 5, se han sintetizado nuevos materiales metal-orgánicos basados en los espaciadores orgánicos monodentados empleados en el Capítulo 3, utilizando en este caso diferentes elementos metálicos (Zr, Cu, Ni y Ln) como unidades inorgánicas de construcción, obteniéndose diferentes niveles de estructuración en función de los mismos. Finalmente, se empleó el material basado en nodos de níquel como plaguicida en la liberación controlada de feromonas.
