Epitaxial and colloidal quantum dots, and lead halide perovskites for the third generation of solar cells: structural characterization at nanoscale (puntos cuánticos epitaxiales y coloidales, y perovskitas de haluro de plomo para la tercera generación de celdas solares: caracterización estructural a nanoescala)
- Autores: Natalia Fernandez Delgado
- Directores de la Tesis: Miriam Herrera Collado (dir. tes.)
- Lectura: En la Universidad de Cádiz ( España ) en 2019
- Idioma: español
- Tribunal Calificador de la Tesis: Antonio Polimeni (presid.), Elisa Guerrero Vázquez (secret.), Raul Arenal de la Concha (voc.)
- Programa de doctorado: Programa de Doctorado en Nanociencia y Tecnologías de Materiales por la Universidad de Cádiz
- Materias:
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- Resumen
La energía solar está considerada como una de las fuentes de energía renovable más prometedoras para satisfacer la demanda de energía global. Para incrementar su competitividad, se busca mejorar la eficiencia y disminuir los costes de fabricación de los dispositivos fotovoltaicos. En este contexto, el objetivo de la presente Tesis es desarrollar nanomateriales avanzados con aplicaciones en la tercera generación de celdas solares mediante su caracterización estructural a nanoescala por técnicas (S)TEM. Los materiales estudiados en esta Tesis son puntos cuánticos (QDs, del inglés quantum dots) de GaSb/GaAs, QDs del tipo core-shell de CdSe-ZnS y perovskitas de haluro de plomo.
Los QDs de GaSb/GaAs tienen la capacidad de extender el rango de absorbancia del GaAs (limitado al visible). Sin embargo, el gran desajuste reticular entre el GaSb y el GaAs suele provocar la formación de defectos estructurales que reducen la eficiencia de las celdas solares. Con el fin de optimizar las condiciones de crecimiento, se han analizado QDs de GaSb/GaAs fabricados usando una combinación de temperaturas. El mecanismo de relajación observado es muy poco frecuente y consiste en lazos de dislocación que rodean a los QDs y que son muy eficientes en la relajación de la deformación debida al desajuste reticular. Se ha encontrado que la aplicación de un tratamiento de recocido in-situ a este material reduce notablemente la densidad de dislocaciones y cambia la composición de los QDs. Además, se ha observado que el movimiento de las dislocaciones puede actuar como un mecanismo que ayuda a la difusión del Sb hacia fuera de los QDs de GaSb.
Los QDs tipo core-shell de CdSe-ZnS presentan propiedades como ancho de banda prohibido variable o reducido coste de fabricación. El shell pasiva los defectos existentes en la superficie de los QDs que actúan como centros de recombinación no radiativos. En esta Tesis, se analiza la distribución del shell de CdSe-ZnS QDs fabricados por inyección en caliente y el método SILAR. Las dificultades del estudio debido al reducido espesor del shell (0.62 nm) y a la inestabilidad de los QDs frente al haz de electrones ha provocado la necesidad de desarrollar nuevas metodologías de análisis basadas en imágenes de HAADF-STEM y espectros de EDX. Los resultados obtenidos han mostrado que el shell recubre al core con un espesor cercano al teórico. Sin embargo, este recubrimiento es muy irregular, lo que podría resultar en que los defectos de la superficie de los QDs no se estuviesen pasivando de forma óptima.
Las perovskitas de haluro de plomo (CH3NH3PbI3 y CsPbBr3) presentan propiedades ventajosas como tener una alta movilidad de portadores de carga. Su integración en estructuras sólidas es clave para el desarrollo de las PSCs. El análisis de capas de CH3NH3PbI3 depositadas en TiO2/SiO2 ha mostrado que están compuestas por cristales independientes con estructura tetragonal que tienen diferentes orientaciones, resultando una capa irregular. Las partículas de CsPbBr3 depositadas en Si, no han presentado cambios después de su deposición, pero el recubrimiento del sustrato no es óptimo ya que se han observado algunos huecos entre las partículas.
