Heterogeneous Catalytic and Photocatalytic Nitrate Abatement in Drinking Water Using Agpt and Pdsn Supported on Titania Nanocatalysts. Éliminitation du Nitrate dans l'eau Potable par Catalyse Hétèrogène et Photocatalyse au Moyen de Nanocatalyseurs AgPt et PdSn Supportés Sur Oxyde de Titane

• Autores: Ana María Antolín Pozueta
• Directores de la Tesis: Francesc Medina Cabello (dir. tes.), Didier Tichit (codir. tes.)
• Lectura: En la Universitat Rovira i Virgili ( España ) en 2016
• Idioma: inglés
• Tribunal Calificador de la Tesis: Jordi Llorca Piqué (presid.), Francisco López Bonillo (secret.), Vasile Hulea (voc.)
• Programa de doctorado: Programa de Doctorado en Nanociencia, Materiales e Ingeniería Química por la Universidad Rovira i Virgili
• Materias:
  • Física
    • Química física
      • Fotoquímica
  • Química
    • Química inorgánica
      • Compuestos de nitrógeno
  • Ciencias tecnológicas
    • Ingeniería y tecnología químicas
      • Tecnología de catálisis
    • Ingeniería y tecnología del medio ambiente
      • Control de la contaminación del agua
• Enlaces
  • Tesis en acceso abierto en: TDX
• Resumen

  • La desnitració d’aigües a gas N2 i H2O usant processos catalítics i foto-catalítics, ha estat investigat en presencia/absència de hidrogen com a gas reductor. Els catalitzadors utilitzats van ser: catalitzadors mono-metàl•lics (Ag/P25, Pt/P25); una barreja física dels catalitzadors mono-metàl•lics (Ag/P25 + Pt/P25); i catalitzadors bimetàl•lics (Ag-Pt(Pt-Ag)/P25 i Pd-Sn/P25). Aquests catalitzadors van ser suportats en Titania P25 amb l’objectiu de demostrar la seva versatilitat en els dos processos (catalític y foto-catalític) per a complir la normativa de la Unió Europea (UE) per a compostos de nitrogen en aigua potable (50 mg/L NO3-, 0.5 mg/L NO2-, 0.3 mg/L NH4+). L’efecte de la quantitat de metall (Ag,Pt), el precursor de Pt (H2PtCl6?6H2O; K2PtCl6), l’ordre d’impregnació (Ag-Pt,Pt-Ag), i la morfologia (Pd-Sn nano-partícules esfèriques (NPs) i nano-bastons (NRs)) van ser examinades mitjançant diverses tècniques de caracterització (DRX, Fisisorció de N2, MET, DRUV-Vis, XPS, H2-TPR y Quimisorció de H2). Es va aconseguir una bona selectivitat per a N2 (76%) en el procés catalític, utilitzant la mescla de Ag(2)/P25 + Pt(4)/P25(H), però tot i això, es va obtenir també un 13% de NO2-. Els catalitzadors bimetàl•lics van mostrar versatilitat, sent actius en els dos processos. La selectivitat a N2 va ser major amb els NRs (51%) que amb les NPs esfèriques (32%). El Pt(4)-Ag(2)/P25(K) presenta la major selectivitat al N2 (80%). Més estudis són necessaris per a poder reduir els rendiments de NO2- i NH4+. La desnitración de las aguas para la obtención de N2 y H2O ha sido investigada mediante procesos catalíticos y fotocatalíticos, en presencia y ausencia de hidrógeno, el cual se ha usado como agente reductor. Los catalizadores que se utilizaron son: catalizadores monometálicos (Ag/P25, Pt/P25); una mezcla física de los catalizadores monometálicos anteriores (Ag/P25 + Pt/P25); y catalizadores bimetálicos (Ag-Pt (Pt-Ag)/P25 and Pd-Sn/P25). Los catalizadores se soportaron sobre la Titania P25 con el objetivo de probar su posible efectividad en los dos procesos (catalítico y fotocatalítico), para cumplir con la normativa de la Union Europea (UE) sobre compuestos nitrogenados en aguas potables (50 mg/L NO3-, 0.5 mg/L NO2-, 0.3 mg/L NH4+). El efecto de la carga metálica (Ag, Pt), el precursor de Pt (H2PtCl6?6H2O o K2PtCl6), el orden de impregnación (Ag-Pt, Pt-Ag), y la morfología (Pd-Sn NPs esféricas and nanobastones (NRs)) han sido examinados utilizando varias técnicas de caracterización (DRX, Fisisorción de N2, MET, DRUV-Vis, XPS, H2-TPR y Quimisorción de H2). Se obtuvo una buena selectividad a N2 (76%) en condiciones catalíticas con la mezcla física Ag(2)/P25+Pt(4)/P25(H), pero con un rendimiento a NO2- del ca. 13%. Los catalizadores bimetálicos se mostraron activos en los dos procesos. La selectividad a N2 fue mayor con los NRs (51%) que con las NPs esféricas (32%). El catalizador Pt(4)-Ag(2)/P25(K) presenta la selectividad más alta a N2 (80%). Más estudios necesitan realizarse para disminuir las concentraciones de NO2- and NH4+. Denitration of water towards N2 gas and H2O has been investigated by catalytic and photocatalytic processes in presence/absence of hydrogen as reducing agent. The catalysts used were: monometallic catalysts (Ag/P25, Pt/P25); physical mixture of both monometallics (Ag/P25 + Pt/P25); and bimetallic catalysts (Ag-Pt(Pt-Ag)/P25 and Pd-Sn/P25). These catalysts were supported on Titania P25 with the aim of testing their versatility in both catalytic and photocatalytic processes to accomplish the EU Normative for N-compounds in drinking water (50 mg/L NO3-, 0.5 mg/L NO2-, 0.3 mg/L NH4+). The effect of the metal loading (Ag,Pt), Pt precursor (H2PtCl6?6H2O; K2PtCl6), impregnation order (Ag-Pt,Pt-Ag), and morphology (Pd-Sn spherical NPs and nanorods (NRs)) were examined through various characterization techniques(XRD, N2- physisorption, TEM, DRUV-Vis, XPS, H2-TPR y H2- Chimisorption). Good N2 selectivity (76%) in the catalytic process was achieved with the Ag(2)/P25+Pt(4)/P25(H) mixture but with ca. 13% NO2- yield. Bimetallic catalysts show versatility being active in both processes. The selectivity to nitrogen for NRs was higher (51%) than that for spherical NPs (32%). Pt(4)-Ag(2)/P25(K) presented the highest selectivity to N2 (80%). Further studies are still needed to decrease NO2- and NH4+ yields.