Resumen de Photocatalytic degradation of pharmaceuticals in water: Design of nanocatalysts and study of by-products and mechanism
- español
Esta tesis doctoral se centra en la degradación fotocatalítica de diferentes medicamentos (paracetamol, ibuprofeno, diclofenaco, naproxeno y ciprofloxacino) en agua. Para este fin diferentes catalizadores fueron sintetizados y caracterizados. La capacidad fotocatalítica del TiO2 y g-C3N4 se modificó depositando nanopartículas sobre ellos, o mediante uniones entre materiales, lo que aumentó su capacidad fotocatalítica.
En algunos casos se estudió el efecto del pH en las degradaciones y la estabilidad del g-C3N4 en algunas degradaciones. Además, los mecanismos de degradación fueron estudiados introduciendo capturadores de especies activas en las degradaciones para identificar que especies eran responsables de la degradación de los medicamentos. Los subproductos de degradación fueron identificados con espectrometría de masas de alta resolución y diferentes configuraciones (distintas matrices de agua, distintas fuentes de irradiación, diferentes sistemas catalíticos…) fueron estudiados.
Las nanopartículas metálicas mejoraron la actividad fotocatalítica de los catalizadores al evitar una rápida recombinación del par electrón-hueco gracias a las propiedades plasmónicas de los metales empleados. Todas las degradaciones siguen cinéticas de pseudo-primer orden.
- English
This PhD thesis pursues the photocatalytic degradation of different pharmaceuticals (paracetamol, ibuprofen, diclofenac, naproxen and ciprofloxacin) in water. For this purpose different photocatalysts were synthesised and characterised. Moreover, the photocatalytic performance of TiO2 and g-C3N4 was tuned by grafting nanoparticles and creating unions between semiconductors to tailor the band gaps of the photocatalysts.
In some cases, the effect of pH in the degradations was assessed and the stability of g-C3N4 in some degradations was studied. Furthermore, the mechanism of degradation was studied introducing different scavengers in the degradations in order to identify which active species played a main role in the degradations. The by-products generated were also identified by high resolution mass spectrometry. And different set-ups (different water matrixes, different sources of irradiation, different catalytic systems...) were studied.
The noble metal nanoparticles enhanced the photocatalyst performance avoiding fast electron-hole pair recombination and thank to their plasmonic properties. All degradations followed kinetics of pseudo-first-order.
