Resumen de Estudios fisico-quimicos de la disolucion del uo2(s)
El trabajo realizado en esta tesis esta relacionado con el deposito de residuos radiactivos de alta actividad en un entorno geologico adecuado. Se ha realizado un modelo de agua subterranea presente en un entorno salino y se ha utilizado dioxido de uranio (uo2) como modelo de combustible nuclear. Para realizar un modelo de comportamiento del combustible nuclear en contacto con la corriente de agua subterranea son necesarios tanto datos termodinamicos del sistema como los parametros cineticos que rigen al mismo. Es por ello que se realizaron en primer lugar determinaciones de solubilidad determinando en esta parte del trabajo las concentraciones maximas de uranio en disolucion a esperar en las condiciones del deposito. Asimismo se identificaron los complejos de hidrolisis responsables de la solubilizacion del solido y se determinaron sus constantes de formacion. En una segunda parte se determino la cinetica de disolucion del uo2 obteniendose la ecuacion cinetica que rige este proceso. Dos tipos de sistematica experimental fueron utilizadas en esta parte del trabajo para comparar los resultados obtenidos, determinandose que en uno de ellos la cinetica de disolucion obtenida correspondia realmente a la solubilizacion de una capa superficial oxidada de solido, de composicion u3o7. Las ecuaciones de velocidad obtenidas fueron explicadas a partir de mecanismos de reaccion que posteriormente fueron validados matematicamente, obteniendose una buena representacion teorica del comportamiento experimental observado. Finalmente se realizaron estudios de la interfase solido-liquido del sistema en funcion de la formacion de hidroxocomplejos en la superficie del solido como primer paso de la reaccion de disolucion. Los estudios realizados con solidos uo2 y u3o7 se correspondieron con las determinaciones cineticas realizadas.
