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Plasmas de descarga de barrera dieléctrica con empaquetamiento ferroeléctrico a presión atmosférica aplicados a la producción de hidrógeno, amoníaco y a la descontaminación del aire

  • Autores: Antonio Méndez Montoro de Damas
  • Directores de la Tesis: José Cotrino Bautista (dir. tes.), Ana María Gómez Ramírez (dir. tes.)
  • Lectura: En la Universidad de Sevilla ( España ) en 2018
  • Idioma: español
  • Número de páginas: 109
  • Tribunal Calificador de la Tesis: Enric Bertran Serra (presid.), Francisco de Paula Pontiga Romero (secret.), Mª Carmen García Martínez (voc.), Alberto Palmero Acebedo (voc.), Antonio Gamero (voc.)
  • Programa de doctorado: Programa de Doctorado en Ciencias y Tecnologías Físicas por la Universidad de Sevilla
  • Materias:
  • Enlaces
    • Tesis en acceso abierto en: Idus
  • Resumen
    • Las descargas de barrera dieléctrica (DBD) son descargas no térmicas que tienen lugar entre dos electrodos cuando se coloca entre ellos una o más capas aislantes (normalmente dieléctricos). Una interesante modificación de la configuración clásica DBD consiste en rellenar el volumen comprendido entre los dos electrodos con material dieléctrico en forma de pellet, es decir, con pequeñas porciones de material que rellenan todo el espacio entre placas. A esta configuración se la denomina packed-bed DBD. Su principal ventaja es la disminución del voltaje necesario para encender el plasma debido a la intensificación del campo eléctrico producida por la polarización del material dieléctrico y por las cortas distancias que hay tanto entre pellets como entre electrodos y pellets. Actualmente, además de materiales dieléctricos se están incorporando a los reactores packed-bed pellets de materiales ferroeléctricos, que por su alta constante dieléctrica intensifican los efectos mencionados anteriormente.

      El objetivo de esta tesis doctoral es estudiar algunas de las aplicaciones industriales más importantes que tienen las descargas DBD, como son la producción de hidrógeno y amoniaco y la eliminación de compuestos orgánicos volátiles (VOCs) perjudiciales para la salud. La finalidad de dicho estudio es aumentar la eficiencia energética y el rendimiento de estos procesos, así como el estudio experimental de los parámetros eléctricos que caracterizan el plasma.

      En relación a la producción de hidrógeno, en primer lugar hemos demostrado la importancia que tiene controlar diferentes parámetros de trabajo tales como el espesor de la barrera, el tamaño de los pellets ferroeléctricos y las características (frecuencia, pulsado) del potencial eléctrico usado para activar la descarga. Este estudio ha sido posible gracias a un nuevo concepto de reactor con electrodos plano paralelos en el que se pueden variar parámetros de operación fundamentales – espesor de barrera, tamaño de pellets ferroeléctricos o diámetro de electrodo activo– sin alterar la configuración del mismo. Ajustando todas estas variables en condiciones de baja potencia, hemos sido capaces de obtener una alta eficiencia energética. En segundo lugar, el estudio del reformado húmedo de metano utilizando moléculas marcadas de agua, esto es agua pesada D2O, revela datos importantes sobre los procesos intermedios que ocurren en el plasma en paralelo con las reacciones principales que conducen a la formación de CO y H2. En particular, hemos averiguado que en las especies a la salida del reactor –hidrógeno, agua y metano– se produce un intercambio considerable de átomos de hidrógeno por átomos de deuterio y viceversa. Este hecho prueba que gran parte de la energía se utiliza para producir especies intermedias que no son de ninguna utilidad para la formación de los productos de interés.

      El estudio de la eliminación de VOCs se ha centrado en la descomposición de metano, acetona, cloroformo y tolueno. El diseño de placas paralelas permite valorar el efecto que tiene incrementar el área de la descarga o, lo que es lo mismo, el tamaño del reactor sin afectar a otros parámetros de trabajo como la distancia entre electrodos o la distribución del flujo de gas. En relación a las características de la barrera packed-bed, sustituir pellets de material dieléctrico por pellets de material ferroeléctrico ha resultado ser esencial para mejorar el comportamiento del sistema. También hemos mostrado que adherir una lámina ferroeléctrica al electrodo activo metálico contribuye de forma sustancial a incrementar la energía promedio de los electrones del plasma, dando como resultado mayores eficiencias energéticas y de eliminación de VOCs.

      En la síntesis de amoniaco por plasma a partir de N2 y H2 hemos averiguado que la frecuencia juega un papel fundamental en el aumento de la densidad electrónica y, consecuentemente, en el aumento del rendimiento de la reacción. El aumento casi lineal de la conversión con la frecuencia es consecuencia de cambios en las propiedades eléctricas del reactor, las cuales pueden ser modificadas ajustando parámetros de trabajo tales como el espesor de la barrera y el tamaño de los pellets ferroeléctricos. Variando estos parámetros, junto con el voltaje aplicado y la frecuencia, hemos sido capaces de aumentar sustancialmente la conversión de nitrógeno a frecuencias relativamente bajas. La dependencia de la conversión con el flujo de entrada y el análisis de los espectros de emisión del plasma sugieren que, con mucha probabilidad, están ocurriendo reacciones inversas y otros procesos parásitos de excitación que son responsables de la relativamente baja eficiencia energética. Las dependencias opuestas que tienen la conversión de nitrógeno y la eficiencia energética del proceso con la frecuencia podrían hacernos pensar que la química del plasma DBD es incapaz de alcanzar eficiencias competitivas con otros métodos. Sin embargo, los hallazgos de esta tesis indican con toda claridad posibles maneras de incrementar simultáneamente la conversión y la eficiencia energética.


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